[發(fā)明專(zhuān)利]一種稀土金屬氧化物改性的己二腈加氫制己二胺高選擇性催化劑、制備方法及應(yīng)用

在審

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 201811567437.8
• 申請(qǐng)日: 2018-12-20
• 公開(kāi)（公告）號(hào): CN109647419A
• 公開(kāi)（公告）日: 2019-04-19
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 梁長(zhǎng)海;張春興;羅靖潔;陳霄
• 申請(qǐng)（專(zhuān)利權(quán)）人: 大連理工大學(xué)
• 主分類(lèi)號(hào): B01J23/83
• 分類(lèi)號(hào): B01J23/83;C07C209/48;C07C211/12
• 代理公司: 大連理工大學(xué)專(zhuān)利中心 21200
• 代理人: 溫福雪;侯明遠(yuǎn)

1.一種稀土金屬氧化物改性的己二腈加氫制己二胺高選擇性催化劑，其特征在于，以Al₂O₃載體負(fù)載的Ni基材料為活性中心，采用并流沉淀法通過(guò)低含量稀土金屬氧化物對(duì)氧化鋁負(fù)載的鎳基催化劑進(jìn)行改性得到的；

所述的稀土金屬氧化物為氧化鈰、氧化釤、氧化釔、氧化銩中的一種或兩種以上的組合；

所述的低含量稀土金屬氧化物的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為催化劑的不多于10wt％；

所述的催化劑中Ni的含量為10-40wt％。

2.一種稀土金屬氧化物改性的己二腈加氫制己二胺高選擇性催化劑的制備方法，其特征在于，采用并流共沉淀法制備步驟如下：

采用硝酸鋁、硝酸鎳及相應(yīng)稀土金屬鹽前驅(qū)體，通過(guò)超聲混合均勻，配制混合溶液A；將無(wú)水碳酸鈉溶于去離子水中，配制成碳酸鈉溶液B；在25-90℃溫度條件下，將混合溶液A和碳酸鈉溶液B并流緩慢滴入去離子水中，持續(xù)滴加碳酸鈉溶液控制溶液最終pH值為8.0-11.0；老化6-12小時(shí)后通過(guò)去離子水及甲醇進(jìn)行過(guò)濾、洗滌、干燥，將研磨后的粉末，在管式爐中300-800℃溫度條件下焙燒2-6h得到催化劑前驅(qū)體；將催化劑前驅(qū)體在H₂/Ar混合氣中300-800℃溫度條件下還原2-8h得到催化劑粉末。

3.根據(jù)權(quán)利要求2所述的制備方法，其特征在于，所述的稀土金屬鹽前驅(qū)體包括硝酸鹽、硫酸鹽、乙酸鹽、草酸鹽和乙酰丙酮鹽。

4.根據(jù)權(quán)利要求2或3所述的制備方法，其特征在于，所述的無(wú)水碳酸鈉相對(duì)金屬離子總量化學(xué)計(jì)量比為0.5-3.0。

5.一種用于己二腈加氫制己二胺的高選擇性Ni基催化劑，其特征在于，步驟如下：

采用預(yù)還原后的稀土金屬氧化物修飾型鎳基材料為催化劑，控制催化劑與己二腈的質(zhì)量比為0.05-0.5；在釜式反應(yīng)器中，以醇類(lèi)為溶劑，己二腈與醇類(lèi)質(zhì)量百分比為10-30％；在溫度為50-120℃及、無(wú)堿性試劑及氫氣壓力為1-9MPa條件下，反應(yīng)1-6h，催化己二腈加氫高選擇性制備目標(biāo)產(chǎn)物己二胺。