[發明專利]一種制備氮化鉬-銅/石墨烯三元復合體的方法

有效

• 申請號: 201811525944.5
• 申請日: 2018-12-13
• 公開（公告）號: CN109590004B
• 公開（公告）日: 2021-09-24
• 發明（設計）人: 焦艷清;付宏剛;田春貴;閆海靜;吳愛平;張曉萌
• 申請（專利權）人: 黑龍江大學
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;C25B1/04;C25B11/091
• 代理公司: 杭州潤淶知識產權代理事務所(特殊普通合伙) 33358
• 代理人: 李磊

一種制備氮化鉬?銅/石墨烯三元復合體的方法，本發明涉及解決現有方法制備的雙金屬氮化物催化性能和穩定性低的問題，而提供一種制備氮化鉬?銅/石墨烯三元復合體方法。制備方法：一、分別將氧化石墨和聚乙烯亞胺分散到去離子水中，得到氧化石墨溶液和聚乙烯亞胺溶液；二、將聚乙烯亞胺加入到氧化石墨中，過濾收集固相物，洗滌后再分散得到修飾的氧化石墨溶液；三、將多酸水溶液加入到步驟二得到的氧化石墨溶液中，得到懸濁液；四、將步驟三得到的懸濁液轉移到反應釜中水熱處理，收集固相物，烘干后得到復合體；五、將步驟四得到的復合體放入馬弗爐中煅燒；六、將煅燒后的復合體放入管式爐中進行氮化處理，得到氮化鉬?銅/石墨烯三元復合體。

技術領域

本發明涉及一種氮化鉬-銅/石墨烯三元復合體的制備方法。

背景技術

新型納米復合材料是當前材料科學的研究熱點。特別是多元復合納米材料由于結合了多種組分的特性，可以發揮協同催化效應，在光電化學、工業催化以及能量轉化和儲存等諸多領域有著重要的應用價值。

過渡金屬氮化物由于其具有“類鉑性”、酸堿介質中的穩定性、抗CO氣體中毒等特性，被廣泛應用于催化加氫、脫氫、異構化，燃料電池等領域。其應催化活性與其尺寸、導電性和分散性有密切關系。為使得氮化物的性能得到充分的發揮，須將其負載在載體上。碳材料，由于其具有較好的導電性，且在調節材料結構、控制材料尺寸以及防止材料脫落方面優勢明顯，在納米材料結構的設計合成中應用廣泛。將氧化石墨烯與氮化物復合，可在一定的范圍內改善氮化物的應用性能。目前對雙金屬氮化物催化劑的研究還不多，而且大多數復合金屬氮化物都是通過摻雜而得到的，兩種金屬之間的有效接觸比較少，復合材料的穩定性相對較差，而雙金屬氮化物催化劑作為一類很有前景的催化劑，值得我們進行深入的研究。微粒的大小和均勻性是影響其催化性能的一個非常重要的因素，小的尺寸和均一的分布對于提高材料的性能十分必要。雜多酸是一類離散多陰離子金屬氧簇，由于雜多酸具有各種類型的分子結構，接近納米的尺寸，是制備小尺寸氮化物的優質原料。因此，以缺位多酸與過渡金屬形成的雙金屬簇合物為母體，可以實現在導電載體上可控地生長雙金屬氮化物。

發明內容

本發明目的是為了解決現有制備方法得到的雙金屬氮化物大多數是通過摻雜而得到的，復合材料的穩定性相對較差的問題，而提供一種制備氮化鉬-銅/石墨烯三元復合體的方法。

本發明制備氮化鉬-銅/石墨烯三元復合體的方法按下列步驟實現：

一、將氧化石墨分散到去離子水中，得到氧化石墨溶液，將聚乙烯亞胺分散到去離子水中，得到聚乙烯亞胺溶液；

二、按氧化石墨溶液中氧化石墨與聚乙烯亞胺溶液中聚乙烯亞胺的質量比為1:(1～10)將聚乙烯亞胺溶液加入到氧化石墨溶液中攪拌均勻，過濾收集固相物，經洗滌后再分散到去離子水中得到修飾的氧化石墨溶液；

三、將多酸溶解在去離子水中，得到多酸水溶液，將其加入步驟二得到的氧化石墨溶液中，以400～2000rpm的速度攪拌12～24小時，得到反應懸濁液；

四、將步驟三得到的反應懸濁液轉移到帶有聚四氟乙烯內襯的水熱釜中水熱處理，抽濾收集固相物，烘干后得到復合材料；

五、將步驟四得到的復合材料放入馬弗爐中以200～350℃的溫度煅燒3～8小時，得到煅燒后的復合體；

六、將煅燒后的復合體再放入管式爐中通入氨氣進行氮化處理，然后隨爐自然冷卻，得到氮化鉬-銅/石墨烯三元復合體。