[發(fā)明專利]過渡金屬-N/S共摻雜的多孔桑葚狀碳材料催化劑及制備和應(yīng)用有效
| 申請?zhí)枺?/td> | 201811523328.6 | 申請日： | 2018-12-13 |
| 公開（公告）號： | CN111326748B | 公開（公告）日： | 2021-11-19 |
| 發(fā)明（設(shè)計）人： | 李曉錦;劉文奇 | 申請（專利權(quán)）人： | 中國科學(xué)院青島生物能源與過程研究所 |
| 主分類號： | H01M4/90 | 分類號： | H01M4/90;H01M4/88 |
| 代理公司： | 沈陽科苑專利商標(biāo)代理有限公司 21002 | 代理人： | 李穎 |
| 地址： | 266101 山*** | 國省代碼： | 山東;37 |
| 權(quán)利要求書： | 查看更多 | 說明書： | 查看更多 |
| 摘要： | |||
| 搜索關(guān)鍵詞： | 過渡 金屬 摻雜 多孔 桑葚 材料 催化劑 制備 應(yīng)用 | ||
本發(fā)明屬于燃料電池催化材料領(lǐng)域，具體涉及一種過渡金屬?N/S共摻雜的多孔桑葚狀碳材料催化劑及制備和作為ORR催化劑的應(yīng)用。利用過渡金屬離子與多巴胺分子絡(luò)合以及進(jìn)一步與三嵌段共聚物作用誘導(dǎo)自組裝形成特殊的膠體結(jié)構(gòu)，而后熱解碳化得到具有高比表面積、高ORR催化活性的Me?N/S結(jié)構(gòu)多孔桑葚狀碳材料催化劑。本發(fā)明制備方法不僅簡單可行、綠色環(huán)保，而且得到的催化劑具有比商業(yè)Pt/C更優(yōu)良的催化活性、穩(wěn)定性，以及抗甲醇能力。本發(fā)明所使用的設(shè)備要求低，原料成本低廉，制備工藝簡單、快捷、條件溫和，適用于大規(guī)模的工業(yè)生產(chǎn)。
技術(shù)領(lǐng)域
本發(fā)明屬于燃料電池催化材料領(lǐng)域，具體涉及一種過渡金屬-N/S共摻雜的多孔桑葚狀碳材料催化劑及制備和作為ORR催化劑的應(yīng)用。
背景技術(shù)
質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)是將清潔能源可控轉(zhuǎn)換為電力的先進(jìn)能源轉(zhuǎn)換裝置，具有環(huán)境友好、比功率和比能量高等優(yōu)點，在電動汽車、固定電站、便攜式電子裝置等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用和巨大的市場前景。然而，輸出性能對貴金屬Pt催化劑的嚴(yán)重依賴制約了質(zhì)子交換膜燃料電池的發(fā)展。美國能源部(DOE)2016年進(jìn)展報告指出，批量制造條件下Pt基催化層的成本超過整個燃料電池堆成本的49％。因此開發(fā)高活性、低鉑或非鉑電催化劑，是我國科研人員面臨的重大課題。
目前，研究人員主要從Pt基合金，過渡金屬含N大環(huán)化合物、碳基金屬或氧化物等方面尋求有效的ORR催化劑。其中，F(xiàn)e/N/C類催化劑具有高效的催化活性和優(yōu)異的抗毒化能力，被譽為最具潛力的低成本ORR催化劑。但是也存在制備過程繁復(fù)，使用有毒試劑等問題。多巴胺作為一種普遍存在的綠色天然生物分子，富含酚羥基和胺基，可與大多數(shù)的有機無機基團(tuán)結(jié)合，并可在堿性條件下發(fā)生自聚合。另外，多巴胺可原位提供石墨化C和高活性的吡啶N、石墨N等，因此可作為C源和N源得到具有高電催化活性的催化劑。Lu等發(fā)展了一種水熱法制備不同粒徑聚多巴胺球的方法，由于聚多巴胺球優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和電化學(xué)活性，可用于作為ORR催化劑(Ai,K.；Liu,Y.；Ruan,C.；Lu,L.；Lu,G.Sp2 C-Dominant N-DopedCarbon Sub-micrometer Spheres with a Tunable Size:A Versatile Platform forHighly Efficient Oxygen-Reduction Catalysts[J].Adv.Mater.2013,25,998–1003.)。Yamauchi等人進(jìn)一步使用嵌段共聚物膠束與多巴胺相互作用得到具有介孔結(jié)構(gòu)的N摻雜碳球，進(jìn)一步提高其ORR性能(Tang,J.；Liu,J.；Li,C.Synthesis of Nitrogen-DopedMesoporous Carbon Spheres with Extra-Large Pores through Assembly of DiblockCopolymer Micelles[J].Angew.Chem.Int.Ed.2015,54,588–593.)。
但上述文獻(xiàn)記載均存在催化性能不高的缺陷，僅提出獲得本發(fā)明過渡金屬-N/S共摻雜的多孔桑葚狀碳材料催化劑。
發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的目的在于實現(xiàn)一種綠色、簡單、溫和的方法制備具有高活性、高穩(wěn)定性和高抗甲醇能力的一種過渡金屬-N/S共摻雜的多孔桑葚狀碳材料催化劑及制備和作為ORR催化劑的應(yīng)用。
為了實現(xiàn)上述目的，本發(fā)明的技術(shù)方案是：
一種過渡金屬-N/S共摻雜的多孔桑葚狀碳材料催化劑的制備方法，其特征在于，利用過渡金屬離子與多巴胺分子絡(luò)合以及進(jìn)一步與三嵌段共聚物作用誘導(dǎo)自組裝形成特殊的膠體結(jié)構(gòu)，而后熱解碳化得到具有高比表面積、高ORR催化活性的Me-N/S結(jié)構(gòu)多孔桑葚狀碳材料催化劑。
進(jìn)一步的說
(1)將三嵌段共聚物加入至去離子水與乙醇的混合液中，配成質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.1％～10％的溶液A；
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