[發明專利]一種介孔二氧化硅包覆式鉑銅合金催化劑及其制備方法

在審

• 申請號: 201811410727.1
• 申請日: 2018-11-24
• 公開（公告）號: CN109529874A
• 公開（公告）日: 2019-03-29
• 發明（設計）人: 謝鮮梅;代蓉;鄭子良;連晨帥;王詩瑤
• 申請（專利權）人: 太原理工大學
• 主分類號: B01J23/89
• 分類號: B01J23/89;B01J35/02;C01B3/32
• 代理公司: 太原科衛專利事務所(普通合伙) 14100
• 代理人: 張彩琴;李曉娟

1.一種介孔二氧化硅包覆式鉑銅合金乙醇水蒸氣重整制氫催化劑，其特征在于，是由核相鉑銅合金結構以及殼層介孔二氧化硅結構組成。

2.一種介孔二氧化硅包覆式鉑銅合金乙醇水蒸氣重整制氫催化劑，其特征在于，所述核相鉑銅合金結構的含量為5~20wt%，所述殼層介孔二氧化硅結構的含量為80~95wt%。

3.根據權利要求1或2所述的一種介孔二氧化硅包覆式鉑銅合金乙醇水蒸氣重整制氫催化劑，其特征在于，所述催化劑的晶體粒徑為150~350nm，殼層介孔二氧化硅結構的厚度為50~200nm。

4.一種介孔二氧化硅包覆式鉑銅合金乙醇水蒸氣重整制氫催化劑的制備方法，其特征在于，包括如下步驟：

1）制備核相鉑銅合金粉末

2）制備微孔二氧化硅包覆式鉑銅合金材料

按照核相鉑銅合金粉末：去離子水：十六烷基三甲基溴化銨：氨水溶液：正硅酸乙酯=0.01~0.1：10~15：0.03~0.2；0.5~1.5：0.6~2.5的質量配比；先將核相鉑銅合金粉末分散于去離子水中，25℃下攪拌30min；再將十六烷基三甲基溴化銨溶于溶液中，25℃下攪拌3~5h；再將氨水溶液加入溶液中，25℃下攪拌10min；最后將正硅酸乙酯逐滴加入溶液中，攪拌2h；將反應后的凝膠裝入離心管中離心分離及洗滌，離心分離的轉數為6000r/min，分離時間15min；將固體沉淀物置于濾紙上，于真空干燥箱內過夜干燥，干燥溫度為50℃，真空度10pa，干燥后得到微孔二氧化硅包覆式鉑銅合金材料；

3）制備介孔二氧化硅包覆式鉑銅合金催化劑

按照微孔二氧化硅包覆式鉑銅合金材料：乙醇：硝酸銨=0.1~0.3：250~500：1~3的質量配比；在60℃時，將硝酸銨溶于乙醇中，攪拌30min后；在氮氣氣氛下，將樣品分散于溶液中，于60℃冷凝回流4~6h；將回流后的樣品進行離心分離，離心分離的轉數為6000r/min，分離時間15min；將固體沉淀物置于濾紙上，于真空干燥箱內過夜干燥，干燥溫度為50℃，真空度10pa，干燥后可得到介孔二氧化硅包覆式鉑銅合金催化劑。

5.根據權利要求4所述的一種介孔二氧化硅包覆式鉑銅合金乙醇水蒸氣重整制氫催化劑的制備方法，其特征在于，所述步驟1）制備核相鉑銅合金粉末的步驟為：

按照去離子水：聚乙烯吡咯烷酮：氨基酸類化合物：可溶性鉑源：可溶性銅源=1×10³~8×10³：15~60：20~50：0.9~17.6：0.9~10的質量配比；先將聚乙烯吡咯烷酮溶于去離子水中，室溫下攪拌30min，超聲10min后；再向混合溶液中加入氨基酸類化合物，室溫攪拌10min；再向混合溶液中加入可溶性鉑源及可溶性銅源，室溫下攪拌30min；之后將混合溶液裝入具有聚四氟乙烯內襯的不銹鋼反應釜中，于180~200℃恒溫箱下靜態反應3-6h：反應結束后，取出反應釜置于淬冷槽內，在10℃的去離子水中快速冷卻至20℃；打開反應釜，取出聚四氟乙烯容器，將聚四氟乙烯容器內的反應產物置于離心管中，進行離心分離和洗滌，離心分離的轉數為10000r/min，分離時間15min；將固體沉淀物置于蒸發皿中，然后置于真空干燥箱干燥，干燥溫度為50℃，真空度10Pa，干燥時間為10h，干燥后得到核相鉑銅合金粉末。

6.根據權利要求5所述的一種介孔二氧化硅包覆式鉑銅合金乙醇水蒸氣重整制氫催化劑的制備方法，其特征在于，步驟1) 中所述的可溶性鉑源為六水合氯鉑酸或四氯化鉑；步驟1) 中所述的可溶性銅源為硝酸銅或氯化銅。