[發(fā)明專利]一種釕基氨分解制氫催化劑及其制備方法與應用

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• 申請日: 2018-11-22
• 公開（公告）號: CN109529865A
• 公開（公告）日: 2019-03-29
• 發(fā)明（設計）人: 江莉龍;羅宇;陳崇啟
• 申請（專利權）人: 福州大學化肥催化劑國家工程研究中心
• 主分類號: B01J23/888
• 分類號: B01J23/888;B01J37/02;B01J37/16;B01J37/18;C01B3/04
• 代理公司: 北京三聚陽光知識產(chǎn)權代理有限公司 11250
• 代理人: 李靜

本發(fā)明公開了一種釕基氨分解制氫催化劑，包括活性組分、促進劑和載體；活性組分為釕，促進劑為銫和/或鉀，載體包括氧化鎂、活性炭、氧化鈰、氧化鉬、氧化鎢、氧化鋇和氧化鉀。本發(fā)明還公開了所述釕基氨分解制氫催化劑的制備方法和應用。與現(xiàn)有技術相比，本發(fā)明提供的釕基氨分解制氫催化劑的制備成本低、工藝簡單，具有較高的低溫催化活性和良好的耐熱性能。

技術領域

本發(fā)明涉及氨分解制氫技術領域，具體涉及一種釕基氨分解制氫催化劑及其制備方法與應用。

背景技術

因環(huán)境污染和溫室效應等問題，以傳統(tǒng)碳基化石能源為主的能源結構面臨著巨大的挑戰(zhàn)。氫能因其清潔、單位質(zhì)量能量密度高、來源廣泛等優(yōu)點，被認為是未來化石燃料的替代性能源。伴隨著氫燃料電池技術的逐步產(chǎn)業(yè)化，氫能的高效、無碳利用也將得以實現(xiàn)。目前需要解決的一大關鍵難題是高效、安全的儲氫技術。

氨不僅是重要的無機化工產(chǎn)品，其作為氫載體也具有獨特的優(yōu)勢。氨易于液化、具有刺激性氣味、不可燃且低濃度下無毒害、儲氫密度高、生產(chǎn)儲運技術成熟，并且制氫過程中無碳排放，是一種高效、清潔和安全的儲氫載體。

氨分解制氫反應主要采用以釕、鉑為代表的貴金屬催化劑和以鐵、鎳為代表的非貴金屬催化劑。鐵基、鎳基等非貴金屬催化劑在550℃以上具有較好的催化活性，但在低于500℃的中低溫區(qū)難以提供令人滿意的催化性能。釕基催化劑具有較高的低溫活性和穩(wěn)定性，但其催化性能與載體、助劑和制備方法密切相關。

中國專利文獻CN1456491A公開了一種基于碳納米管為載體的氨分解制氫催化劑，其是以釕為活性組分的催化劑，在400-500℃表現(xiàn)出良好的催化活性。但在該技術方案中，氨分解制氫的過程中容易在氫氣氣氛中發(fā)生甲烷化，導致出現(xiàn)催化劑載體流失、催化劑結構破壞等問題，從而影響氨分解效果；同時，該技術還存在碳納米管造價高，釕的負載量較高，制備成本高的問題。

中國專利文獻CN1506300A公開了一種以SiO₂、Al₂O₃或活性炭為載體的釕基氨分解制氫催化劑及其制備方法，其載體成本相對碳納米管造價較低，但催化氨分解溫度為550℃以上，存在催化溫度高的缺點。

到目前為止，低成本制備具有較高低溫催化活性釕基氨分解催化劑仍然是制約氨分解制氫技術的關鍵技術瓶頸。因此，提供一種成本低、工藝簡單、在中低溫條件下仍有較高催化活性的釕基氨分解制氫催化劑，對于促進氨分解制氫工藝作為在燃料電池氫源中的應用具有重要的意義。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明要解決的技術問題在于克服現(xiàn)有技術中的釕基氨分解制氫催化劑在中低溫條件下催化活性差、穩(wěn)定性差的缺陷，從而提供一種穩(wěn)定性好、中低溫下氨分解催化活性高、釕金屬分散度高以及耐毒性好的釕基氨分解制氫催化劑。

本發(fā)明要解決的另一個技術問題在于克服現(xiàn)有技術中的釕基氨分解制氫催化劑制備成本高、穩(wěn)定性差的缺陷，從而提供一種穩(wěn)定性好、工藝簡單、制備成本低的釕基氨分解制氫催化劑的制備方法。

本發(fā)明要解決的再一個技術問題在于克服現(xiàn)有技術中的釕基氨分解制氫催化劑在中低溫條件下催化活性差、穩(wěn)定性差的缺陷，從而提供一種釕基氨分解制氫催化劑用于氨分解制備無碳氫氣的應用。

為此，本發(fā)明提供了一種釕基氨分解制氫催化劑，包括活性組分、促進劑和載體，所述活性組分為釕，所述促進劑為銫和/或鉀，所述載體包括金屬氧化物和活性炭的復合載體。

進一步地，所述活性組分、促進劑和載體的質(zhì)量比為2-6：4-10：100。

進一步地，所述活性組分、促進劑和載體的質(zhì)量比為4-6：5-10：100。

進一步地，所述金屬氧化物為氧化鎂、氧化鈰、氧化鉬、氧化鎢、氧化鋇和堿金屬氧化物。