[發明專利]制備模板劑的方法

在審

• 申請號: 201811355939.4
• 申請日: 2014-08-28
• 公開（公告）號: CN109293517A
• 公開（公告）日: 2019-02-01
• 發明（設計）人: R·C·布萊恩
• 申請（專利權）人: 莊信萬豐股份有限公司
• 主分類號: C07C211/62
• 分類號: C07C211/62;C07C209/00
• 代理公司: 中國國際貿易促進委員會專利商標事務所 11038
• 代理人: 王剛

公開了一種用于制備1?金剛烷基三甲基甲基碳酸銨或N,N?二甲基?3,5?二甲基甲基碳酸哌啶鎓的方法。該方法包括使碳酸二甲酯與3,5?二甲基哌啶或1?金剛烷基胺化合物在水的存在下，在80至200℃的溫度在密封容器中進行反應。1?金剛烷基胺化合物為1?金剛烷基胺、1?金剛烷基甲基胺或其混合物。

本申請是基于申請號為201480047729.2、申請日為2014年8月28日、發明名稱為“制備模板劑的方法”的中國專利申請的分案申請。

技術領域

本發明涉及一種用于制備1-金剛烷基三甲基甲基碳酸銨和N,N-二甲基-3,5-二甲基甲基碳酸哌啶鎓的方法。

背景技術

1-金剛烷基三甲基氫氧化銨和N,N-二甲基-3,5-二甲基甲基碳酸哌啶鎓可作為生產沸石的模板劑。制備有機胺的銨鹽如1-金剛烷基三甲基氫氧化銨的標準路線，包括烷基化步驟，其中有機胺與烷基化劑如硫酸二烷基酯或甲基碘反應。例如，美國專利8,252,943公開了一種用于制備銨化合物的方法，通過使含有雙鍵氮原子的化合物與兩個烷基均參與反應的硫酸二烷基酯反應，并且如果合適，使所產生的含有硫酸根陰離子的離子化合物進行陰離子交換。同樣地，美國專利8,163,951教導了一種用于制備季銨化合物的方法，其包括使含有sp3雜化氮原子的化合物與硫酸二烷基酯或磷酸三烷基酯反應，以及使所產生的銨化合物進行陰離子交換。美國專利申請公布2012/0010431公開了一種用于制備1-金剛烷基三甲基氫氧化銨的方法，其包括使1-金剛烷二甲基胺與硫酸二甲酯反應以得到1-金剛烷三甲基硫酸銨，然后使其與載有OH離子的離子交換劑進行陰離子交換。此外，美國專利4,859,442在實施例1中描述了1-金剛烷基三甲基氫氧化銨的制備，通過1-金剛烷基胺與甲基碘的烷基化反應，隨后再用離子交換樹脂對碘陰離子進行離子交換。同樣地，美國專利5,645,812教導了N,N-二乙基-3,5-二甲基氫氧化哌啶鎓模板劑的制備和使用。

此外，美國專利6,784,307教導了一種通過使具有環狀碳酸酯的相應的叔胺與甲醇反應制備烷基碳酸季銨(如甲基碳酸季銨)、碳酸氫季銨和碳酸季銨的方法。ZhuoqunZheng等人在Adv.Synth.Catal.2007,349,1095-1101和中國專利申請CN1948268中描述了一種在作為催化劑的乙基甲基咪唑鎓的存在下從胺鹽和碳酸二甲酯制備季鹽的方法。相同作者在中國專利CN101245019中描述了沒有催化劑存在下胺鹽的季銨化反應。

與任何化學方法一樣，需要在制備1-金剛烷基三甲基甲基碳酸銨和1-金剛烷基三甲基氫氧化銨的方法上獲得更進一步的改進。我們發現了一種以高收率生產1-金剛烷基三甲基甲基碳酸銨的新方法。

發明內容

本發明是一種用于制備1-金剛烷基三甲基甲基碳酸銨或N,N-二甲基-3,5-二甲基甲基碳酸哌啶鎓的方法。該方法包括使碳酸二甲酯與1-金剛烷基胺化合物或3,5-二甲基哌啶在水的存在下，在80至200℃的溫度在密封容器中進行反應。1-金剛烷基胺化合物為1-金剛烷基胺、1-金剛烷基甲基胺或其混合物。

本發明的技術方案包括：

1)用于制備1-金剛烷基三甲基甲基碳酸銨或N,N-二甲基-3,5-二甲基甲基碳酸哌啶鎓的方法，該方法包括使碳酸二甲酯與3,5-二甲基哌啶或1-金剛烷基胺化合物在水的存在下，在80至200℃的溫度在密封容器中進行反應，其中1-金剛烷基胺化合物選自1-金剛烷基胺、1-金剛烷基甲基胺及其混合物。

2)根據方案1所述的方法，其中碳酸二甲酯:1-金剛烷基胺化合物或3,5-二甲基哌啶的摩爾比在5至20范圍內。

3)根據方案1所述的方法，其中碳酸二甲酯:1-金剛烷基胺化合物或3,5-二甲基哌啶的摩爾比在8至14范圍內。

4)根據方案1所述的方法，其中水:1-金剛烷基胺化合物或3,5-二甲基哌啶的摩爾比在1至4范圍內。