[發明專利]低溫等離子體制備不同類型氮摻雜石墨烯的方法

在審

• 申請號: 201811317775.6
• 申請日: 2018-11-07
• 公開（公告）號: CN109368618A
• 公開（公告）日: 2019-02-22
• 發明（設計）人: 王奇;孫紅梅
• 申請（專利權）人: 中科院合肥技術創新工程院
• 主分類號: C01B32/184
• 分類號: C01B32/184
• 代理公司: 成都瑞創華盛知識產權代理事務所(特殊普通合伙) 51270
• 代理人: 鄧瑞;辜強

本發明公開了一種低溫等離子體制備不同類型氮摻雜石墨烯的方法，包括的步驟有：將含氮化合物加入到濃度為0.5?50mg/ml的氧化石墨烯溶液中得到混合液，其含氮化合物和氧化石墨烯溶液的質量比為1:1?1:10；對混合液進行超聲15?60min分散，得到分散液；對分散液進行離心分離，將分離得到的沉淀化合物進行冷凍干燥得到含氮化合物和氧化石墨烯的粉體；將粉體在還原性和/或惰性氣體的氣氛下進行低溫等離子體放電，得到不同類型氮摻雜石墨烯。本發明較之現有技術方法更為簡單，條件要求低，適于大規模生產，以提高效益，降低成本。

技術領域

本發明屬于電極材料技術領域，特別是涉及一種低溫等離子體制備不同類型氮摻雜石墨烯的方法。

背景技術

石墨烯具有高導電性、高比表面積、高比強度等許多優異的物理化學性質，因此被廣泛地應用在燃料電池催化劑、吸附劑、以及超級電容器的電極材料。氮摻雜石墨烯可以有效地調節石墨烯結構，按照氮摻雜的類型可以分為三種，即：吡啶氮、吡咯氮和石墨化氮。吡啶氮和吡咯氮通過從石墨烯上奪取電子形成P型摻雜，而石墨化氮取代原有六元環中的碳是N型摻雜。氮摻雜類型對于提高材料的性能具有重要的作用，例如氮摻雜石墨烯作為超級電容器電極材料時，其電極材料的比容量不僅和氮摻雜量有關，而且還和氮摻雜的類型有關，即石墨化氮能有效地降低在大電流密度下的電荷傳遞電阻，而吡啶氮和吡咯氮能提供更高的比電容。氮摻雜的石墨烯用于燃料電池氧還原反應的催化劑，其活性位點是與吡啶氮相鄰的碳原子，它具有Lewis堿性，能有效地吸附氧還原反應反應最初階段氧分子。但是到目前為止，合成氮摻雜石墨烯的方法主要包括水熱合成法、氣相沉積法、輻射合成法、電弧放電法等，但這樣方法合成條件比較苛刻不利于大規模生產，同時不便于調控氮摻雜的類型。

發明內容

本發明需要解決的問題是提供一種低溫等離子體制備不同類型氮摻雜石墨烯的方法，簡化了現有復雜的方法和苛刻的條件要求，克服了現有技術中合成工藝不能在低溫低壓下調控氮摻雜類型的調控問題，利于大規模生產。

一種低溫等離子體制備不同類型氮摻雜石墨烯的方法，包括的方法有：

將含氮化合物加入到濃度為0.5-50mg/ml的氧化石墨烯溶液中得到混合液，其含氮化合物和氧化石墨烯溶液的質量比為1:1-1:10；

對混合液進行超聲15-60min分散，得到分散液；

對分散液進行離心分離，將分離得到的沉淀化合物進行冷凍干燥得到含氮化合物和氧化石墨烯的粉體；

將粉體在還原性和/或惰性氣體的氣氛下進行低溫等離子體放電，得到不同類型氮摻雜石墨烯。

進一步，所述低溫等離子體放電的溫度為25-30℃，壓強為1-3Pa，放電功率為10-200W，放電時間為5-60min。

進一步，將粉體在還原性和惰性氣體的氣氛下進行低溫等離子體放電，惰性氣體與還原性氣體的流量比為1:10-1:0.5。

進一步，所述含氮化合物包括氨水、尿素、吡咯中的一種或其中兩種的混合物，其中兩種含氮化合物的質量比滿足1:1-1:20的比例即可，其混合后的質量和氧化石墨烯溶液的質量比為1:1-1:10。

進一步，所述離心分離的轉速為5000-12000rbm，時間為5-30min。

進一步，所述冷凍干燥的溫度為零下20℃至零下50℃。