[發明專利]一種燃燒合成氮化硅粉體的方法

有效

• 申請號: 201811258641.1
• 申請日: 2018-10-26
• 公開（公告）號: CN108996483B
• 公開（公告）日: 2021-12-07
• 發明（設計）人: 李江濤;王良;楊增朝;賀剛;楊瀟;李永;雙爽
• 申請（專利權）人: 中國科學院理化技術研究所
• 主分類號: C01B21/068
• 分類號: C01B21/068
• 代理公司: 北京正理專利代理有限公司 11257
• 代理人: 趙曉丹

本發明公開了一種燃燒合成氮化硅粉體的方法。該方法以硅粉、氮化硅粉稀釋劑和添加劑為原料，通過燃燒合成法制備氮化硅粉體，其中，所述添加劑為含SiO₂物質、SiO和水中的一種或多種。該方法使用綠色添加劑、且使用方法相對簡單的燃燒合成工藝來制備α相≥80％的氮化硅粉體。避免傳統添加劑所帶來負面影響，最終獲得一種綠色的方式實現α相≥80％的氮化硅粉體的合成。

技術領域

本發明涉及氮化硅粉體技術領域，更具體地涉及一種燃燒合成氮化硅粉體的方法。

背景技術

α-氮化硅作為氮化硅的低溫穩定相，由于具有比β-氮化硅更好的燒結性能而被用來作為高性能氮化硅陶瓷的主要粉體原料。品質優良的粉體原料賦予氮化硅陶瓷優異的力學性能、熱學性能、抗腐蝕性能等。使氮化硅陶瓷制品在各工程行業應用中都表現出杰出的優勢。此外，在光伏硅產業中，作為熔鑄坩堝脫模劑的α-氮化硅粉體在市場中也有巨大的需求。由此可見，α-氮化硅粉體制備技術在氮化硅領域扮演著舉足輕重的作用。獲取α相氮化硅相含量可控的方法來制備高α相氮化硅粉體的技術成為最終訴求。

生產α相氮化硅粉體的方法主要包含以下幾種：硅粉直接氮化法、氨解法、碳熱還原法、燃燒合成法等。

硅粉直接氮化法是在高溫爐中直接加熱硅粉，并通以氮氣或氨氣使其發生氮化反應。該方法盡管流程簡單，但需要長時間加熱，能耗大，此外，還需要控制溫度范圍在硅粉熔點以下，對于加熱過程控制要求嚴苛，這些無疑使得其生產成本居高不下。

氨解法是先以液相方法制得Si(NH)₂，然后通過高溫熱解與晶化處理制得高α相氮化硅粉體。盡管氨解法生產的氮化硅粉體具有純度高、粒度均一等優點，但由于設備與工藝過程復雜，生產過程要精確控制，使得其低成本與大規模化生產受到限制。

碳熱還原法是以二氧化硅粉體與碳粉混合后在氮氣氣氛中發生氧化還原反應制備氮化硅粉體的方法。盡管該方法成本低廉，但由于生產時過量的碳粉加入以及對于反應溫度的要求，使其獲得的產物在純度上得不到保證。

燃燒合成法也稱自蔓延合成，是利用反應本身放出的熱量來使體系反應能夠自發地維持，僅需要微小的能量引發便可使反應完全的方法。該方法被用來制備氮化硅粉體，具有周期短、成本低、操作簡單及產品純度高等優點。

以燃燒合成的方法制備氮化硅粉體已有大量的報導，但由于燃燒合成過程中溫度過高的特性，使得此方法也存在一定的局限。所以在考慮燃燒合成技術優勢的基礎上，也有一些制備α-氮化硅的方法。例如Merzhanov等發明的“一種制備高α相氮化硅的方法”(專利US5032370)和李金富等發明的“自蔓延無污染快速制備高α相氮化硅粉體的方法”等，均需要使用一些反應后會產生有害物質的添加劑，不僅使得工業生產過程中環境問題進一步惡化，而且工作人員的健康得不到保證。

發明內容

本發明的目的在于提供一種以使用綠色添加劑、且使用方法相對簡單的燃燒合成工藝來制備α相氮化硅粉體。避免傳統添加劑所帶來負面影響，在α相含量可控的基礎上以一種綠色的方式實現氮化硅粉體的合成。

為達到上述目的，本發明采用下述技術方案：

本發明提供了一種燃燒合成氮化硅粉體的方法，以硅粉、氮化硅粉稀釋劑和添加劑為原料，通過燃燒合成法制備氮化硅粉體，其中，所述添加劑為含SiO₂物質、一氧化硅(SiO)和水中的一種或多種。

本發明的方法旨在改進燃燒合成法制備氮化硅粉體方法中使用的添加劑。該添加劑可以在燃燒合成過程中引入H₂O、SiO和/或SiO₂，且綠色、高效，以實現相含量可控的氮化硅粉體的燃燒合成。