[發明專利]一種多層非對稱石墨烯硅橡膠介電復合材料及其制備方法

有效

• 申請號: 201811003555.6
• 申請日: 2018-08-30
• 公開（公告）號: CN109181311B
• 公開（公告）日: 2021-03-09
• 發明（設計）人: 翟天亮;熊莎;劉建生;何宇洋;張春梅;詹超;盧俏;吳任剛;吳嘉俊;王堯;劉亞飛
• 申請（專利權）人: 貴州省建材產品質量監督檢驗院
• 主分類號: C08L83/04
• 分類號: C08L83/04;C08K3/04;C08J7/04
• 代理公司: 南京縱橫知識產權代理有限公司 32224
• 代理人: 徐瑛;祝蓉蓉

1.一種多層非對稱石墨烯硅橡膠介電復合材料，其特征在于：所述介電復合材料包括底層和上層的多層結構，其中所述底層為純硅橡膠層，所述上層為石墨烯改性硅橡膠復合材料層，所述上層的層數為一層、兩層或者三層；

所述多層非對稱石墨烯硅橡膠介電復合材料的制備方法，包括以下步驟：

1)將石墨經化學氧化法制備成氧化石墨烯；

2)將氧化石墨烯0.1-1.0份與有機溶劑100份均勻混合后，經超聲分散30-60min制成分散液；按比例向分散液中加入還原劑；在80-120℃下攪拌5-24h，得到石墨烯的分散液，濃度為1-10mg/mL；

3)將上述石墨烯的分散液過濾，并用四氫呋喃洗滌3-5次，將洗滌后的石墨烯分散至四氫呋喃中得到石墨烯溶液，控制石墨烯的濃度在3-10mg/mL，密封保存；

4)將硅橡膠主料與固化劑混合后，加入到上述石墨烯溶液中并充分混合，得到混合溶液，控制混合溶液中石墨烯的重量分數為硅橡膠質量的0.1-1.0％；

5)涂膜及固化

將硅橡膠主料與固化劑混合，攪拌均勻并脫氣后，在一定的轉速下旋涂成膜，經高溫固化后得到純硅橡膠底層；將步驟4)所述混合溶液旋涂在純硅橡膠底層之上，經固化和冷卻后，得到頂層為一層石墨烯改性硅橡膠復合材料的多層非對稱石墨烯硅橡膠介電復合材料；重復旋涂步驟4)所述混合溶液，可得到上層為兩層和三層石墨烯改性硅橡膠復合材料的多層非對稱石墨烯硅橡膠介電復合材料。

2.根據權利要求1所述多層非對稱石墨烯硅橡膠介電復合材料，其特征在于：所述石墨烯改性硅橡膠復合材料層中的石墨烯添加量按重量百分比含量計為0.1-1.0％。

3.根據權利要求1所述多層非對稱石墨烯硅橡膠介電復合材料，其特征在于：所述純硅橡膠層厚度為10-100μm，所述石墨烯改性硅橡膠復合材料層每層厚度為10-100μm。

4.根據權利要求1所述多層非對稱石墨烯硅橡膠介電復合材料，其特征在于：所述多層非對稱石墨烯硅橡膠介電復合材料，在1-10⁶Hz頻率范圍內其介電常數為2.0-6.0，在1-10⁶Hz頻率范圍內其介電損耗為0.009-0.020，楊氏模量為8.5-15kPa。

5.根據權利要求1所述多層非對稱石墨烯硅橡膠介電復合材料，其特征在于：步驟1)中所述氧化石墨烯的化學氧化法為Hummer氧化法、改進Hummer氧化法、Staudemaier氧化法或Brodie氧化法中的任一種；步驟2)中，所述有機溶劑為甲基吡咯烷酮、二甲基甲酰胺或四氫呋喃中的任一種。

6.根據權利要求1所述多層非對稱石墨烯硅橡膠介電復合材料，其特征在于：步驟2)中所述還原劑為水合肼、硼氫化鈉或檸檬酸鈉中的任一種；當采用水合肼作為還原劑時，還原劑與氧化石墨烯的質量比為0.5-1.0；當采用硼氫化鈉作為還原劑時，還原劑與氧化石墨的質量比為5-20；當采用檸檬酸鈉作為還原劑時，還原劑與氧化石墨烯的質量比為20-60。

7.根據權利要求1所述多層非對稱石墨烯硅橡膠介電復合材料，其特征在于：步驟4)中所述硅橡膠主料為含乙烯基的聚二甲基硅氧烷，所述固化劑為含硅氫基的小分子硅氧烷。

8.根據權利要求1所述多層非對稱石墨烯硅橡膠介電復合材料，其特征在于：所述各步驟中的分散方式均為超聲分散，分散時間為30-60min。

9.根據權利要求1所述多層非對稱石墨烯硅橡膠介電復合材料，其特征在于：步驟5)中，所述底層純硅橡膠的旋涂轉速為2000-5000rpm；所述上層石墨烯改性硅橡膠復合材料層的旋涂轉速為500-2000rpm；步驟5)中，每次經旋涂后的樣品立即轉移至100-150℃烘箱中固化，固化時間為10-30min。