[發明專利]一種Mn/Ce/Cu基低溫等離子體催化劑及制備與應用

有效

• 申請號: 201810839900.3
• 申請日: 2018-07-27
• 公開（公告）號: CN108940304B
• 公開（公告）日: 2021-01-19
• 發明（設計）人: 李忠;李根;夏啟斌;趙長多
• 申請（專利權）人: 華南理工大學
• 主分類號: B01J23/889
• 分類號: B01J23/889;B01D53/86;B01D53/44
• 代理公司: 廣州市華學知識產權代理有限公司 44245
• 代理人: 羅嘯秋

本發明屬于催化材料技術領域，公開了一種Mn/Ce/Cu基低溫等離子體催化劑及制備與應用。將含錳金屬鹽、含鈰金屬鹽和含銅金屬鹽溶于DMF中，加入有機配體超聲混合均勻，所得混合溶液在80～120℃溫度下進行反應，固體產物浸泡于DMF中進行活化，得活化晶體；將所得活化晶體經洗滌、干燥，然后于300～400℃焙燒，得到Mn/Ce/Cu基低溫等離子體催化劑。本發明直接將MOFs材料高溫煅燒制備納米多孔碳基催化材料，具有金屬活性組分高度分散，結構穩定等優點，且可以有效避免金屬活性組分團聚，其催化活性和穩定性明顯提高。

技術領域

本發明屬于催化材料技術領域，具體涉及一種Mn/Ce/Cu基低溫等離子體催化劑及制備與應用。

背景技術

揮發性有機物(volatile organic compounds，VOCs)種類繁多，包括烷類、烯烴、鹵代烴、酯類、醛類、酮類和芳香族化合物等，主要來源于醫藥、石油化工、印刷等行業。大部分VOCs是有毒的，在光照下會發生反應形成光化學煙霧，是臭氧污染和PM2.5的前體物之一，長期呆在含揮發性有機物的環境中會增加癌癥等疾病的可能性。因此，開展工業揮發性有機物污染治理具有極其重要的應用價值。

為有效地治理有機廢氣中VOCs污染，國內外廣泛采用的技術有催化燃燒法、吸附法、吸收法等，近年來研究的治理技術還有生物膜法、光催化氧化法、等離子體法等。在諸多VOCs治理技術中，低溫等離子體在常溫常壓下就能夠快速降解VOCs而備受關注。然而，單純的低溫等離子體技術耗能高、選擇性低，部分VOCs在降解過程中會生產成有毒的副產物。為了克服這些不足，將低溫等離子體與催化氧化技術耦合，即在等離子體的放電區域裝填催化劑，在等離子體與催化劑協同作用下，其對VOCs有機污染物的催化氧化效率和選擇性得到大大的提高。催化劑是低溫等離子體催化氧化技術的核心，已報道的催化劑有過渡金屬催化劑、貴金屬催化劑等。例如，H.T.Quoc An等[An H T Q,Huu T P,Van T L,etal.Application of atmospheric non thermal plasma-catalysis hybrid system forair pollution control:Toluene removal[J].Catalysis Today,2011,176(1):474-477.]制備了含Ag、Au、Cu、Co、Mn、La和Nb等元素的系列催化劑，其中1％(質量分數)Au/Al₂O₃和Nb₂O₅催化劑，其對甲苯的轉化率達到96％。黃海保等人[龍麗萍,趙建國,楊利嫻等常溫下MnO₂/Al₂O₃催化劑催化臭氧氧化甲苯反應[J].催化學報,2011,32(6):904-916.]將TiO₂/γ-/Al₂O₃/發泡鎳與等離子體結合處理VOCs，提高產物的CO₂選擇性，但此催化劑容易因副產物的堆積而失活。吳軍良等[吳軍良,夏啟斌,劉治猛,等.Mn、Fe和Cu氧化物在低溫等離子體催化氧化甲苯體系中的活性比較[J].功能材料,2012,43(10):1332-1335.]將金屬有機骨架材料MIL-101與等離子體結合處理甲苯，甲苯的轉化率達到100％，CO₂選擇性達到70％，可以顯著減少反應副產物。由于MOFs骨架本身具有相對較差的穩定性(包括熱穩定性、化學穩定性等)，所以其工業應用受到了極大的限制。

發明內容

針對以上現有技術存在的缺點和不足之處，本發明的首要目的在于提供一種Mn/Ce/Cu基低溫等離子體催化劑的制備方法。

本發明的另一目的在于提供一種通過上述方法制備得到的Mn/Ce/Cu基低溫等離子體催化劑。

本發明的再一目的在于提供上述Mn/Ce/Cu基低溫等離子體催化劑在低溫等離子體催化氧化降解VOCs中的應用。

本發明的又一目的在于提供上述中的應用。