[發明專利]一種錒系元素的提取方法

有效

• 申請號: 201810819009.3
• 申請日: 2018-07-24
• 公開（公告）號: CN108866359B
• 公開（公告）日: 2020-11-03
• 發明（設計）人: 熊亮萍;呂開;古梅;楊楚汀;胡勝;李毅;吳奉承;韓軍
• 申請（專利權）人: 中國工程物理研究院核物理與化學研究所
• 主分類號: C22B60/02
• 分類號: C22B60/02;C22B3/24;C22B7/00
• 代理公司: 中國工程物理研究院專利中心 51210
• 代理人: 翟長明;韓志英

本發明公開了一種錒系元素的提取方法，該方法采用磷酸鉿作為吸附劑，在中等或較強酸度介質中實現對錒系元素的高效提取。本發明的錒系元素的提取方法能夠顯著降低二次廢物的產生量，后處理過程大大簡化，環境友好性明顯增強；此外，該方法采用的吸附劑易于合成，耐酸性和抗輻照性能優良，在中等或較強酸性溶液中，對錒系元素的提取效率明顯提高。該方法在0.01mol/L~5mol/L的酸度范圍內，對于溶液中濃度為10^?5 g/mL的錒系陽離子，提取效率高于99%；對于示蹤量的²³⁹Pu和²³⁷Np，提取效率也可以達到90%以上。本發明的錒系元素的提取方法在核燃料循環、放射性廢液處理等領域具有重要的應用前景。

技術領域

本發明屬于核燃料循環及放射性廢液處理技術領域，具體涉及一種錒系元素的提取方法。

背景技術

在核工業中，錒系元素的有效提取是核能可持續發展的前提條件。在核燃料循環的前端，需要從礦物或靶件中將錒系元素高效提取出來以獲得可利用的核燃料（如²³⁵U、²³⁹Pu、²³²Th等）；在核燃料循環的后端，則需要對乏燃料中的錒系元素（如Pu、Np、Am等）進行充分回收，以降低乏燃料的放射性和化學毒性，并提高儲量有限的核燃料的利用率。在處理放射性廢液時，為了減弱對環境和生物體的危害，錒系元素的去污是必不可少的一環。在這些過程中，介質大多為中等或較強的酸性溶液（酸度高于0.1mol/L），錒系元素在其中主要以陽離子的形式存在。

目前從酸性溶液中提取錒系元素的方法主要是溶劑萃取法，采用的萃取劑為含P或N的有機溶劑，如典型的乏燃料處理流程--PUREX(Plutonium URanium EXtraction)流程采用30%的磷酸三丁酯（TBP）-煤油從硝酸介質中回收U和Pu，在此基礎上改進的TRUEX(TRansUranic EXtraction)流程則在有機溶劑中加入了氨甲酰基氧化膦（CMPO），將Np、Am等次錒系元素與U、Pu同時萃取出來。此方法較為成熟，但仍然存在一些明顯的缺點，如產生的二次廢物量較大、萃取體系中容易形成第三相影響回收效率、大量有機溶劑的后處理需要花費較長時間和較高成本、不利于環境保護、有機溶劑的抗輻照性能較差等。

固相萃取法采用固態吸附劑提取錒系元素，可以避免上述問題，目前發展的錒系元素固態吸附劑有功能化的沸石、多孔硅、聚合物樹脂、多壁碳納米管等，這些材料對于溶液中錒系元素的吸附主要是離子交換作用，在弱酸性條件下（pH≥3）對錒系陽離子具有較好的吸附性能，但隨著酸度增加，溶液中的H⁺濃度增大并參與競爭吸附，導致對錒系陽離子的吸附性能顯著下降（大多數材料在pH≤2時幾乎已喪失了吸附性能）。而通常的乏燃料處理或放射性廢液為中等強度或較強的酸性溶液，在此條件下這些吸附劑對錒系陽離子的吸附性能很差，無法應用于該領域。

因此，亟需發展一種高效、環保的錒系元素提取方法。

發明內容

本發明所要解決的技術問題是提供一種錒系元素的提取方法。

本發明的錒系元素的提取方法包含以下步驟：

a.將含有錒系元素的溶液中的無機酸濃度范圍調節為0.01 mol/L~5 mol/L；

b.在步驟a所得溶液中加入磷酸鉿粉末，密封后連續振蕩4h~24h；

c.抽濾；

d.于50℃~100℃干燥6h~48h。

所述的錒系元素包括釷、鈾、钚或镎，釷、鈾、钚或镎中的一種或一種以上，錒系元素在溶液中的質量濃度大于等于1×10^-8 g/mL。

所述的步驟a中的無機酸的濃度優選范圍為0.1mol/L~4mol/L。

所述的步驟a中的無機酸包括硝酸、鹽酸、硫酸或高氯酸中的一種。