[發明專利]一種規則鈷硅納米球多相芬頓催化劑及其制備方法和應用

有效

• 申請號: 201810809332.2
• 申請日: 2018-07-20
• 公開（公告）號: CN108993508B
• 公開（公告）日: 2021-06-22
• 發明（設計）人: 呂來;胡春;張雪健;曹文銳
• 申請（專利權）人: 廣州大學
• 主分類號: B01J23/75
• 分類號: B01J23/75;B01J35/02;B01J35/08;C02F1/72;C02F101/30;C02F101/36
• 代理公司: 廣州三環專利商標代理有限公司 44202
• 代理人: 顏希文;宋靜娜

本發明提供一種多相芬頓催化劑的合成方法，所述方法包括以下步驟：將正硅酸四乙酯(TEOS)、正戊醇和環己烷混合形成的混合液A與尿素和十六烷基三甲基溴化銨(CPBH)的混合水溶液B混合后攪拌，然后依次進行恒溫水浴攪拌、水熱合成反應、冷卻后過濾洗滌、烘干；再將烘干后的固體制成粉末后焙燒得到多相芬頓催化劑。制備得到的多相芬頓催化劑微觀結構是表面較為光滑且形貌非常規整的納米球形顆粒，具有一定的介孔結構，催化劑中鈷的摻雜并沒有破壞載體中的二氧化硅骨架結構。本發明的多相芬頓催化劑與H₂O₂聯用降解有機污染物，效率高，穩定性好，便于回收分離重復利用。

技術領域

本發明涉及水處理領域，具體涉及一種多相芬頓催化劑及其制備方法和應用。

背景技術

近幾年來，高級氧化水處理技術(AOPs)發展十分迅猛。作為最具代表性的高級氧化技術——多相類芬頓反應，其主要作用機理就是通過使H₂O₂還原產生羥基自由基(·OH)與各種有機污染物發生氧化還原反應，由此逐漸使有機污染物的結構被破壞，達到降解的效果。

相比于經典的均相芬頓反應體系，多相芬頓催化體系因其克服了反應條件苛刻、pH適用范圍較窄以及無鐵泥生成等缺陷，而受到環境工作者的關注。此外，多相芬頓反應還具有催化活性高、可循環使用、易于分離等諸多優點，在水污染治理領域具有較大應用前景。然而，多相芬頓反應體系依舊存在降解活性仍不夠高、H₂O₂利用率低以及穩定性差等問題。這也是擺在當前研究人員的一大難題。因此，對于多相芬頓催化劑而言，如何既保證其良好穩定性又能更進一步提升其活性，已經成為當前研究工作的一大熱點。

要想同時解決催化劑活性與穩定性問題，其較為合適的解決途徑之一就是要通過改進催化劑的合成方法，使催化劑活性組分與載體之間形成較好的鍵連。同時，又能極大地增加活性組分暴露程度，讓污染物和H₂O₂便利地接觸到這些暴露出來的活性位點。

發明內容

本發明的目的在于，提供一種多相芬頓催化劑及合成方法和應用。

為實現上述目的，本發明所采取的技術方案：一種多相芬頓催化劑的合成方法，所述方法包括以下步驟：

(1)將正硅酸四乙酯(TEOS)、正戊醇和環己烷混合形成的混合液A與尿素和十六烷基三甲基溴化銨(CPBH)的混合水溶液B混合后攪拌，得到混合液C；

(2)將溶解了具有溶解性的鈷化合物溶液滴加到混合液C中，30～50℃恒溫水浴攪拌，得到混合液D；

(3)將混合液D進行水熱合成反應；

(4)冷卻后過濾，用水與乙醇交替洗滌過濾得到的固體，烘干；

(5)將烘干后的固體制成粉末后焙燒。

優選的，所述混合液A中正硅酸四乙酯:正戊醇:環己烷的體積比為1.0:(0.2～0.8):(6.0～20.0)。

優選的，所述混合液A中正硅酸四乙酯:正戊醇:環己烷的體積比為1.0:0.6:10.0。

優選的，所述混合水溶液B中尿素的濃度為10.0～40.0g/L，十六烷基三甲基溴化銨的濃度為20.0～60.0g/L。

優選的，所述混合水溶液B中尿素的濃度為20.0g/L。

優選的，所述混合水溶液B中十六烷基三甲基溴化銨的濃度為40.0g/L。

優選的，所述混合液A與混合水溶液B的體積比為1.0:(0.2～1.8)。

優選的，所述混合液A與混合水溶液B的體積比為1.0:0.86。