[發明專利]一種鑭/鎳摻雜鍶鐵鉬氧的鈣鈦礦結構電極催化材料及其制備方法和應用有效
| 申請號： | 201810652047.4 | 申請日： | 2018-06-22 |
| 公開（公告）號： | CN108927165B | 公開（公告）日： | 2021-10-01 |
| 發明（設計）人： | 占忠亮;夏天;孟燮;仝永成;陶浩良;駱婷;聶懷文 | 申請（專利權）人： | 中國科學院上海硅酸鹽研究所 |
| 主分類號： | B01J23/887 | 分類號： | B01J23/887;H01M4/90 |
| 代理公司： | 上海瀚橋專利代理事務所(普通合伙) 31261 | 代理人： | 曹芳玲;鄭優麗 |
| 地址： | 200050 *** | 國省代碼： | 上海;31 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關鍵詞： | 一種 摻雜 鍶鐵鉬氧 鈣鈦礦 結構 電極 催化 材料 及其 制備 方法 應用 | ||
本發明涉及一種鑭/鎳摻雜鍶鐵鉬氧的鈣鈦礦結構電極催化材料及其制備方法和應用，所述鑭/鎳摻雜鍶鐵鉬氧的鈣鈦礦結構電極催化材料的化學式為LaxSr2?3x/2Fe1.5?yNiyMo0.5O6?δ，0＜x＜0.6，0＜y＜0.5，δ值代表材料在不同氣氛中出現的氧缺位。
技術領域
本發明涉及一種鑭/鎳摻雜鍶鐵鉬氧的鈣鈦礦結構電極催化材料及其制備方法和應用，屬于催化材料制備領域。
背景技術
隨著現代工業的發展與人們生活水品的提高，社會對電能的需求日益增加。相對于利用內燃機的排熱發電的煤氣化復合發電系統(IGCC)而言，固體氧化物燃料電池系統(SOFC)擁有能量轉換效率更高，可實現熱電聯供，尾氣潔凈無污染等優點，引起人們極大的關注。
燃料電池的主要組成結構包括陽極、電解質、陰極，其中陽極發生燃料氣體的氧化反應。傳統燃料電池的陽極材料主要有兩種：Ni或Ni-陶瓷復合材料以及鈣鈦礦結構的純陶瓷材料。對于Ni或Ni-陶瓷復合材料，雖然在制備過程中NiO還原成Ni并不會對電池結構造成破壞，然而在作為電池陽極工作時，由于高溫以及電流的作用導致金屬Ni在電極表面重新分布，出現Ni顆粒粗化現象，陽極體積發生變化。而與其相連的電解質體積保持不變，最終因內應力而出現開裂[1]。同時當電池運行在高燃料利用率狀態下，部分Ni催化劑會發生氧化，加劇了陽極體積膨脹，電解質開裂問題更為顯著。對于常見的鈣鈦礦結構的純陶瓷相的陽極催化劑[2]，就不會因高溫下體積的明顯變化導致電池結構的破壞，同時對于含碳燃料擁有較好的抗硫抗、積碳能力，但是由于其較低的導電性與缺乏合適的表面催化位點等問題，導致中低溫條件下陽極催化活性較差。因此，需要尋找一種像金屬一樣，在中低溫下有較高電極催化性能，同時還能在使用過程中能保持一定穩定性的電極催化材料。
Sr2Fe1.5Mo0.5O6-δ(SFM)是常見的鈣鈦礦結構燃料電池陽極催化材料[3]，其具有較高的導電性與化學穩定性，能有效避免積碳問題與硫中毒問題。然而其較低的催化活性限制了其進一步的實用。在制備好的電極催化劑表面浸漬少量Ni(NO3)2，能有效提高催化活性[4]，在800℃下氫氣燃料最大功率達到1.13W/cm2，但中溫下的性能以及中長期穩定性并沒有報道。
鈣鈦礦材料在還原性氣氛下B位元素會在表面富集，而當B位元素電負性足夠大時，將形成金屬顆粒原位析出。因此，對于SFM鈣鈦礦陽極材料，采用B位摻雜Ni元素合成Sr2Fe1.5-xNixMo0.5O6-δ材料，并發現x＝0.1時擁有最高的功率密度(750℃，650℃是分別為1.27W/cm2與0.33W/cm2)[5]。SFM材料中Fe/Ni比例的不同會影響其導電性與穩定性。制備Ni摻雜Sr2FeMoO6-δ(Ni取代另外材料中的Mo元素)，合成的Sr2FeMo0.65Ni0.35O6-δ作為燃料電池陽極催化劑，在750℃時最大功率密度為590mW/cm2，并在相同溫度下440mW/cm2平穩運行24小時[6]。然而當Ni摻雜SFM材料長期在還原性氣氛中工作時，析出的金屬顆粒會對電池催化劑表面造成影響，導致表面的結構被破壞，同時也會發生金屬顆粒團聚等問題。
參考文獻
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