[發(fā)明專利]一種鋰離子電池硅復合負極材料及其制備方法、鋰離子電池在審
| 申請?zhí)枺?/td> | 201810581156.1 | 申請日： | 2018-06-07 |
| 公開（公告）號： | CN110581260A | 公開（公告）日： | 2019-12-17 |
| 發(fā)明（設計）人： | 岳利;趙永彬;馬立軍 | 申請（專利權(quán)）人： | 山東歐鉑新材料有限公司 |
| 主分類號： | H01M4/36 | 分類號： | H01M4/36;H01M4/38;H01M4/62;H01M10/0525;B82Y30/00;B82Y40/00 |
| 代理公司： | 11227 北京集佳知識產(chǎn)權(quán)代理有限公司 | 代理人： | 趙青朵 |
| 地址： | 257088 山東省東營市東*** | 國省代碼： | 山東;37 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關(guān)鍵詞： | 二次顆粒 石墨烯層 納米硅 負極材料 無定型碳 硅復合 充放電過程 石墨烯 填充 焙燒 膨脹 大規(guī)模應用 核殼結(jié)構(gòu) 硅材料 空隙處 缺陷處 制備 預留 空缺 改進 | ||
本發(fā)明提供了一種硅復合負極材料，包括納米硅二次顆粒、石墨烯層和無定型碳；所述石墨烯與所述納米硅二次顆粒具有核殼結(jié)構(gòu)，所述石墨烯層為殼，所述納米硅二次顆粒為核；所述石墨烯層與所述納米硅二次顆粒之間具有空隙；所述無定型碳填充在所述石墨烯層中的空缺處。本發(fā)明對硅復合負極材料的結(jié)構(gòu)進行了改進，特別在石墨烯層與納米硅二次顆粒之間留有空隙，為硅材料在充放電過程中的膨脹預留了空間。同時，又采用了特定碳源焙燒后得到無定型碳，使得石墨烯缺陷處得以有效彌補，以及空隙處能夠有效進行填充，防止后期充放電過程中的膨脹失效。此外，本發(fā)明提供的硅復合負極材料的制備方法簡單、易行，具備大規(guī)模應用的前景。
技術(shù)領(lǐng)域
本發(fā)明屬于鋰離子電池技術(shù)領(lǐng)域，涉及一種硅復合負極材料及其制備方法、鋰離子電池，尤其涉及一種鋰離子電池硅復合負極材料及其制備方法、鋰離子電池。
背景技術(shù)
鋰離子電池通常包括正極、負極、隔膜、電解液和殼體，具有工作電壓高、比能量高、循環(huán)壽命長、重量輕、自放電少、無記憶效應與性能價格比高等優(yōu)點，已成為高功率電動車輛、人造衛(wèi)星、航空航天等領(lǐng)域可充式電源的主要選擇對象。然而，隨著人們對于電子設備中電池容量以及長循環(huán)壽命更高的要求，已有鋰離子電池的性能逐漸地無法滿足應用需求。其中決定鋰離子電池性能的關(guān)鍵因素之一就是負極材料，現(xiàn)有的商品化鋰離子電池大多采用石墨類負極材料。碳材料具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性、低氧化電位(相對于金屬鋰)、低成本、優(yōu)異的導電性等優(yōu)點。它大致可分為石墨、硬碳、軟碳和中間相碳微球。但是，碳材料容量較低，即使在完全嵌鋰狀態(tài)(LiC6)，相應容量僅有372mAh/g，而實際比容量更低(大約330mAh/g)，其振實密度小，導致碳負極的體積能量密度較?。煌瑫r碳材料與有機溶劑相容性差，這些都難以滿足未來高比能量鋰離子電池的需求。因此，尋求能夠替代碳材料的高比容量、高安全性的負極材料是當務之急。
硅作為一種具有很高理論容量的負極材料備受關(guān)注，據(jù)報道硅具有超高的理論比容量(4200mAh/g)和較低的脫鋰電位(<0.5V)，且硅的電壓平臺略高于石墨，在充電時難引起表面析鋰，安全性能更好。由于其兼具儲量豐富，成本較低以及放電平臺較低等特點而成為了高比能量鋰離子電池負極材料的理想選擇之一。但是，硅負極材料在充放電過程工作中的鋰離子的嵌入和脫出，會使得硅材料經(jīng)歷400％的膨脹與收縮。在循環(huán)過程中如此大的體積變化，產(chǎn)生的機械作用力會使得硅負極材料逐漸粉化，造成結(jié)構(gòu)坍塌，最終導致電極活性物質(zhì)與集流體脫離，喪失電接觸，使得電子通路被切斷，最后導致電池循環(huán)性能大大降低；而且由于這種體積效應，硅負極材料的不斷碎裂會使得表面形成的SEI膜不穩(wěn)定，伴隨著電極結(jié)構(gòu)的破壞，在暴露出的硅表面不斷形成新的SEI膜，加劇了硅的腐蝕和容量衰減，使得充電效率較低。同時硅的導電性差，這些缺點對硅基負極材料的實際應用造成很大的障礙。因而，這些原因使得硅負極材料的循環(huán)性能很差。
因此，如何提高硅的電化學性能，得到一種硅負極鋰離子電池，是目前硅基負極材料研究的重點和難點，也是本領(lǐng)域諸多前沿廠商和一線研究人員亟待解決的問題。
發(fā)明內(nèi)容
有鑒于此，本發(fā)明要解決的技術(shù)問題在于提供一種硅復合負極材料及其制備方法、鋰離子電池，本發(fā)明提供的硅復合負極材料具有更好的整體導電性，更好的穩(wěn)定循環(huán)性能。而且制備方法溫和簡單，易操作，適于工業(yè)化大生產(chǎn)。
本發(fā)明提供了一種硅復合負極材料，包括納米硅二次顆粒、石墨烯層和無定型碳；
所述石墨烯與所述納米硅二次顆粒具有核殼結(jié)構(gòu)，所述石墨烯層為殼，所述納米硅二次顆粒為核；
所述石墨烯層與所述納米硅二次顆粒之間具有空隙；
所述無定型碳填充在所述石墨烯層中的空缺處。
優(yōu)選的，所述納米硅二次顆粒的粒徑為10～100nm；
所述石墨烯層的厚度為2～30nm；
所述石墨烯與所述納米硅的質(zhì)量比為(0.01～10):1；
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