[發明專利]一種可磁性分離的四氧化三鐵/磷酸化石墨烯復合納米材料及其應用

在審

• 申請號: 201810566640.7
• 申請日: 2018-06-05
• 公開（公告）號: CN108837799A
• 公開（公告）日: 2018-11-20
• 發明（設計）人: 王金清;楊啟毅;楊生榮;賈衛紅
• 申請（專利權）人: 中國科學院蘭州化學物理研究所
• 主分類號: B01J20/20
• 分類號: B01J20/20;B01J20/28;B01J20/30;B01D15/08
• 代理公司: 蘭州中科華西專利代理有限公司 62002
• 代理人: 周瑞華

1.一種可磁性分離的四氧化三鐵/磷酸化石墨烯復合納米材料，其特征在于該復合納米材料通過以下方法制備得到：

1）將氧化石墨烯分散到體積比為1~2的無水四氫呋喃和三乙胺的混合溶液中，在冰水浴中超聲得到氧化石墨烯懸浮液；

2）在冰水浴條件下，將體積比為5~10的無水四氫呋喃和三氯化磷的混合溶液加入氧化石墨烯懸浮液中，在80~90 ℃攪拌回流12~36 h，冷卻后加入水離心洗滌過濾至濾液澄清，將濾餅加水超聲分散；

3）將步驟2）所得分散液在60~70 ℃水解1~2 h，水解過程中利用1mol/L 氫氧化鈉溶液調節溶液pH 始終保持在5~8；然后洗滌過濾后超聲分散在水中，冷凍干燥得到蓬松粉狀磷酸化石墨烯；

4）在水中加入無水醋酸鈉和聚乙二醇600超聲形成均勻混合溶液，然后加入硬脂酸、六水合三氯化鐵、四水合二氯化鐵形成混合離子溶液；

5）將磷酸化石墨烯用無水乙醇超聲分散后將所得分散液加入混合離子溶液中在150~180 ℃水熱反應6~8 h，然后室溫冷卻，將所得產品用去離子水和無水乙醇洗滌至洗滌液無色，用磁鐵進行分離，50~70℃真空干燥12~24 h即得所述可磁性分離的四氧化三鐵/磷酸化石墨烯復合納米材料。

2.如權利要求1所述的復合納米材料，其特征在于步驟1）中所述氧化石墨烯為單層或者少層氧化石墨烯。

3.如權利要求1所述的復合納米材料，其特征在于步驟1）所述氧化石墨烯懸浮液的濃度為5 mg/mL~10 mg/mL。

4.如權利要求1所述的復合納米材料，其特征在于步驟4）所述混合溶液中無水醋酸鈉和聚乙二醇600的濃度均為5~25 mg/mL。

5.如權利要求1所述的復合納米材料，其特征在于步驟4）每10毫升混合溶液中加入硬脂酸5~7.5 mg。

6.如權利要求1所述的復合納米材料，其特征在于所述六水合三氯化鐵和四水合二氯化鐵的摩爾比為0.5~1；所述混合離子溶液Fe³⁺的濃度為0.01~0.1 mol/L。

7.如權利要求1所述的復合納米材料，其特征在于步驟5）所述分散液與混合離子溶液的體積比為1~2。

8.如權利要求1所述的復合納米材料，其特征在于步驟5）所述分散液中磷酸化石墨烯的濃度為5~25 mg/mL。

9.如權利要求1所述的復合納米材料，其特征在于步驟5）所述水熱反應反應釜的填充率為50~80%。

10.如權利要求9所述的復合納米材料，其特征在于步驟5）所述水熱反應反應釜的填充率為80%。

11.如權利要求1所述的復合納米材料，其特征在于所述復合納米材料的磁飽和強度為15~25 emu/g。

12.如權利要求1至11中任一項所述可磁性分離的四氧化三鐵/磷酸化石墨烯復合納米材料對稀土釓離子的富集回收應用。

13.如權利要求12所述的應用，其特征在于將可磁性分離的四氧化三鐵/磷酸化石墨烯復合納米材料分散在稀土釓離子濃度不高于1 mg/mL的溶液中，在20~25 ℃和pH=4~6.5條件下對稀土釓離子進行富集回收，富集回收結束后利用磁鐵對其進行固液分離，固液分離后利用酸性硫脲溶液進行洗脫。

14.如權利要求13所述的應用，其特征在于所述pH=6.5。