[發明專利]一種光-芬頓體系協同催化氧化降解水環境中抗生素的方法

在審

• 申請號: 201810473114.6
• 申請日: 2018-05-04
• 公開（公告）號: CN108751335A
• 公開（公告）日: 2018-11-06
• 發明（設計）人: 嚴凱;王安祺;仇榮亮
• 申請（專利權）人: 中山大學
• 主分類號: C02F1/32
• 分類號: C02F1/32;C02F1/72;B01J23/34;B01J35/00;B01J35/10;C02F101/30
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本發明公開一種光?芬頓體系協同催化氧化降解水環境中不同類抗生素的方法，屬于環境材料技術領域和廢水治理領域。所述新型片狀、球狀多級孔還原MnOx制備步驟：1)將0.5～5.0g模板劑和10～80mL醇溶液攪拌0.5～5h，隨后加入0.5～6.0g錳鹽、1.0～4.0g尿素和0.5～1mL水，在30～50℃條件下超聲攪拌1～3h后轉移到反應釜中，進行水熱反應6～8h；2)所得產物在不同氛圍下經350～550℃煅燒3h后用還原劑還原，最后離心、真空干燥制得。所述方法制得的MnO_x光?芬頓材料比表面積顯著增大，具有優秀的催化活性、結構穩定性。所提出的光?芬頓體系在處理抗生素廢水中具有協同作用，該體系在模擬太陽光下可持續產生強氧化性物質來高效去除水中的抗生素，使其礦化成無害的小分子物質，防止產生二次污染。

技術領域

本發明公開一種光-芬頓體系(MnO_x-S₂O₈^2-/HSO₅^--UV-Vis)協同催化氧化降解水環境中抗生素的方法，屬于環境材料技術領域和廢水治理領域。

背景技術

藥物及個人護理品(PPCPs)作為一類新興污染物在全世界范圍內受到了人們越來越多的關注，其中包括抗生素在內的藥物化合物對環境的影響被諸多學者廣泛研究。抗生素作為人類治療疾病史上最為成功的一類藥物，已被廣泛用于治療和預防人類疾病，降低牲畜的致死率和發病率以及防止動植物的感染。然而，在抗生素的生產和使用過程中也導致了抗生素廢水的大量排放，破壞了生態平衡，影響了人類健康。抗生素污染問題已經成為當前環境領域的研究熱點之一。

由于國內生產工藝與技術的原因，含抗生素的廢水具有濃度高、毒害大以及不易生物降解等特點。在常規的城市污水處理系統中，利用生物濾池法或活性污泥法去除污水中的抗生素效果不是十分理想，且處理技術上仍存在著諸多問題。因此，大量存在于廢水中的包括抗生素在內的持久性有毒污染物難以通過傳統的生化技術和物化方法進行有效治理，亟需開發一種高效、成本低廉、易于操作、綠色環保的深度處理技術。

發明內容

針對以上現有抗生素廢水技術中存在的問題，本發明旨在提供一種新型高效光-芬頓催化體系降解多類抗生素藥物催化劑的制備方法及由其組成的協同強氧化體系，所述方法簡單，成本能耗低，所述催化體系催化降解效率高，穩定性優越。

本發明的主要目的在于提供一種光-芬頓體系(MnO_x-S₂O₈²-/HSO₅^--UV-Vis)協同催化氧化降解水環境中抗生素的方法，其特征在于包括下述步驟：

(1)配制含抗生素廢水，濃度為5～50mg/L，備用；

(2)按5～30mg/L的用量在步驟(1)得到的廢水中加入新型片狀、球狀多級孔還原MnO_x光-芬頓催化劑，無光條件下攪拌1～5h使其達到吸附-解吸平衡；

(3)在上述溶液加入過硫酸鹽/單過硫酸鹽，同時開啟光源并持續攪拌進行光-芬頓反應1～4h。

所述新型片狀、球狀多級孔還原MnO_x光-芬頓催化劑通過以下方法制備得到，具體包括以下步驟：

(1)在125mL Nalgene高密度聚乙烯瓶中，將模板劑0.5～5.0g模板劑加入到10～80mL乙醇或乙二醇溶液中，室溫下磁力攪拌0.5～5h，使其完全溶解；

(2)加入0.5～6.0g二價錳鹽作為前驅物，1.0～4.0g尿素作為沉淀劑以及0.5～1mL純水，在30～50℃水浴條件下超聲和攪拌1～3h小時，溶液變成棕色；

(3)將上述混合物溶液加入到100mL Teflon內襯反應釜中，90～160℃水熱反應6～8h；