[發(fā)明專利]一種多壁碳納米管/有序介孔碳復(fù)合材料、制備方法及其應(yīng)用

有效

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 201810365076.2
• 申請(qǐng)日: 2018-04-23
• 公開(kāi)（公告）號(hào): CN108520954B
• 公開(kāi)（公告）日: 2020-07-14
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 張宗弢;倪玲;王潤(rùn)偉;李昊天;孫傳胤;郭欣
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 吉林大學(xué)
• 主分類號(hào): H01M4/36
• 分類號(hào): H01M4/36;H01M4/587;H01M4/62;H01M10/0525;B82Y30/00
• 代理公司: 長(zhǎng)春吉大專利代理有限責(zé)任公司 22201
• 代理人: 劉世純;王恩遠(yuǎn)

1.一種多壁碳納米管/有序介孔碳復(fù)合材料的制備方法，其步驟如下：

1）將介孔二氧化硅在去離子水或者有機(jī)溶劑中分散均勻，獲得分散液，在該分散液中添加過(guò)渡金屬鹽獲得混合物，然后在攪拌加熱下使去離子水或者有機(jī)溶劑全部揮發(fā)，得到過(guò)渡金屬修飾的介孔二氧化硅；過(guò)渡金屬鹽為鐵、鈷或鎳的硝酸鹽；

2）將可聚合的低分子量化合物溶于沸點(diǎn)低于160 ℃的有機(jī)溶劑中，然后將該溶液置于兩口圓底燒瓶中并加熱攪拌，兩口圓底燒瓶的一個(gè)瓶口通入氮?dú)浠旌蠚猓⑶彝ㄈ氲獨(dú)浠旌蠚獾墓芫€沒(méi)入到溶液中，另一瓶口處接纏有加熱帶的排氣管線通入到密封的管式爐的不銹鋼管內(nèi)；可聚合的低分子量化合物選自糠醇、苯胺、吡咯中的任意一種或任意兩種的混合物；

3）將步驟1）得到的過(guò)渡金屬修飾的介孔二氧化硅放置在密封的管式爐的不銹鋼管內(nèi)，開(kāi)始程序升溫之前，通入氮?dú)浠旌蠚猓瑢⒉讳P鋼管內(nèi)的空氣排凈；然后對(duì)步驟2）的兩口圓底燒瓶和排氣管線進(jìn)行升溫，再對(duì)管式爐進(jìn)行程序升溫，經(jīng)高溫聚合熱解，在不銹鋼管內(nèi)得到含碳納米管和介孔二氧化硅的反應(yīng)混合物；

4）在室溫下，將步驟3）得到的含碳納米管和介孔二氧化硅的反應(yīng)混合物先經(jīng)過(guò)酸處理，再離心分離和真空加熱干燥，得到含多壁碳納米管和有序介孔碳的復(fù)合材料；多壁碳納米管的管徑為20~100 nm，管長(zhǎng)為0.1~2 μm，有序介孔碳的孔徑范圍為2~50nm。

2.如權(quán)利要求1所述的一種多壁碳納米管/有序介孔碳復(fù)合材料的制備方法，其特征在于：步驟1）中的介孔二氧化硅為SBA-15、SAB-16或MCM-48；過(guò)渡金屬鹽中過(guò)渡金屬與介孔二氧化硅的摩爾質(zhì)量比為0.05~0.25：1。

3.如權(quán)利要求1所述的一種多壁碳納米管/有序介孔碳復(fù)合材料的制備方法，其特征在于：步驟1）中的有機(jī)溶劑為無(wú)水乙醇或丙酮。

4.如權(quán)利要求1所述的一種多壁碳納米管/有序介孔碳復(fù)合材料的制備方法，其特征在于：步驟2）中的有機(jī)溶劑選自乙醇、N，N-二甲基甲酰胺、乙腈、甲苯中的任意一種，或兩種以上。

5.如權(quán)利要求1所述的一種多壁碳納米管/有序介孔碳復(fù)合材料的制備方法，其特征在于：步驟2)中，將可聚合的低分子量化合物溶于有機(jī)溶劑或者混合有機(jī)溶劑中，可聚合的低分子量化合物的體積濃度為0.2%~2%。

6. 如權(quán)利要求1所述的一種多壁碳納米管/有序介孔碳復(fù)合材料的制備方法，其特征在于：步驟2)中，兩口圓底燒瓶的加熱溫度設(shè)置為70~100 ℃，排氣管線溫度設(shè)置為120~160℃，氮?dú)浠旌蠚庵袣錃獾馁|(zhì)量分?jǐn)?shù)為5~10 wt%。

7. 如權(quán)利要求1所述的一種多壁碳納米管/有序介孔碳復(fù)合材料的制備方法，其特征在于：步驟3)中，管式爐的程序升溫設(shè)置是首先從室溫升溫至200~400 ℃，保留2~3 h，保證有機(jī)物氣體在介孔二氧化硅孔道內(nèi)聚合；然后再升溫至700~800 ℃，保留0.5~2 h，保證有機(jī)物氣體在過(guò)渡金屬催化作用下生成多壁碳納米管以及有機(jī)物聚合物的充分碳化。

8. 如權(quán)利要求1所述的一種多壁碳納米管/有序介孔碳復(fù)合材料的制備方法，其特征在于：步驟4)中，酸為氫氟酸，質(zhì)量濃度為5~15 %，真空干燥溫度為55~70 ℃，干燥的時(shí)間3~5 h。

9.一種多壁碳納米管/有序介孔碳復(fù)合材料，其特征在于：是由權(quán)利要求1~8任何一項(xiàng)所述的方法制備得到。

10.權(quán)利要求9所述的一種多壁碳納米管/有序介孔碳復(fù)合材料在作為鋰離子電池負(fù)極材料或者在作為鋰離子電池負(fù)極材料添加劑中的應(yīng)用。