[發明專利]一種石墨相氮化碳基非均相類芬頓催化劑的制備方法及其應用有效

申請號：	201810340477.2	申請日：	2018-04-17
公開（公告）號：	CN108380235B	公開（公告）日：	2020-10-30
發明（設計）人：	樊金紅;秦賀賀	申請（專利權）人：	同濟大學
主分類號：	B01J27/24	分類號：	B01J27/24;B01J37/08;C02F1/72;C02F101/30;C02F101/34;C02F101/36
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摘要：
搜索關鍵詞：	一種石墨氮化碳基非均相類芬頓催化劑制備方法及其應用
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【說明書】：

本發明涉及一種石墨相氮化碳基非均相類芬頓催化劑的制備方法及其應用，所述催化劑為金屬摻雜g?C₃N₄復合材料，將金屬鹽和尿素以按比例混合，金屬鹽和尿素無需做任何前處理，將所得混合體加入到陶瓷坩堝中，并用鋁箔紙包裹鍋口，蓋上鍋蓋放入馬弗爐，采用程序升溫，進行煅燒，煅燒過程不需要任何惰性保護氣；煅燒后產物自然降溫，冷卻至室溫后取出研磨，即得所需材料。所述一種石墨相氮化碳基非均相類芬頓催化劑在有機廢水處理中的應用。本發明所述金屬摻雜g?C₃N₄類芬頓催化劑的一步合成法，無需將各種前驅物提前溶解，再冷干或者蒸干使之均勻混合，僅需控制升溫程序，就能使金屬元素均勻摻雜，所得材料具有較好的催化PMS降解水體中PPCPs類污染物的能力。

技術領域

本發明涉及有機廢水治理技術領域，尤其涉及一種石墨相氮化碳基非均相類芬頓催化劑的制備方法及其應用，該復合材料可用于催化過一硫酸鹽（PMS）降解水中的難生物降解有機物。

背景技術

在最近幾十年間，難生物降解有機物所造成的環境污染日益成為一個極具挑戰性的技術難題。越來越多的新興環境污染物如藥品及其代謝產物、內分泌干擾物、消毒副產物和個人護理品等進入到人的生存環境之中。這些新興環境污染物大多具有毒性和難生物降解性，傳統處理方法難以將其高效去除。因此，需要研究更加高效的處理方法以提升對這些新興污染物的去除效果。

芬頓/類芬頓氧化是處理有毒有害及難生物降解有機污染物較為實用的技術。通過產生高活性的氧化性物種如羥基自由基（·OH）、硫酸根自由基（·SO₄^-）和單線態氧（·O）等含有不飽和單電子的基團，與有機物進行反應，從而實現有機物的降解及礦化。高級氧化技術作為一種新型的技術，對有機廢水的治理具有重要作用。以Fe²⁺和H₂O₂為代表的傳統均相芬頓雖然氧化效果好，但是也有較多的缺點。如投入水中的Fe²⁺無法分離回收，后續處理中還會產生大量的鐵泥，造成二次污染，同時過氧化氫的利用效率不高等。因此研究高效的非均相芬頓催化劑，以降低污水處理成本和避免二次污染至關重要。

目前報道的非均相催化劑的研究多集中在納米材料和介孔分子篩負載方面。制備原料需要用到價格昂貴的金屬有機化合物，同時合成過程多用水熱合成反應釜。制備產量低，且經過多次洗滌之后，損失量較大。而基于g-C₃N₄的非均相催化劑由于具有諸多優點，如制備原料價廉，三聚氰胺、雙氰胺、氰胺、硫脲、尿素等很多富氮有機物皆可制備，具有非常廣闊的應用前景。例如王新晨以雙氰胺和Fe、Cu、Ni、Co、Mn等金屬鹽摻雜，600℃下燒制合成了金屬-g-C₃N₄的復合材料，發現其對可見光的吸收效果都比純的g-C₃N₄要好。g-C₃N₄具有優異的分子結構，其分子中大量被稱作氮量子點的氮原子能夠固定金屬離子。例如，Ma合成了石墨烯負載的Fe-g-C₃N₄并研究其催化雙氧水降解有機污染物的機理，發現Fe-g-C₃N₄對過氧化氫的催化作用主要歸因于與氮配位的Fe離子。