[發明專利]一種碳-氮復合物包覆的鎳-鈷-鐵/碳-氮材料的制備方法及其應用

在審

• 申請號: 201810267860.X
• 申請日: 2018-03-29
• 公開（公告）號: CN108479839A
• 公開（公告）日: 2018-09-04
• 發明（設計）人: 易清風;余亮;李廣;陳瑤;楊孝昆
• 申請（專利權）人: 湖南科技大學
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;B01J33/00;B01J35/00;B01J37/08;H01M4/90
• 代理公司: 張家界市慧誠商標專利事務所 43209
• 代理人: 高紅旺

1.一種碳-氮復合物包覆的鎳-鈷-鐵/碳-氮材料的制備方法，其特征是，包括以下步驟：

（1）配制含有醋酸亞鐵 (Fe(CH₃COO)₂×4H₂O)、醋酸鎳 (Ni(CH₃COO)₂×4H₂O)與醋酸鈷(Co(CH₃COO)₂×4H₂O)的混合鹽的水溶液，接著往該水溶液中緩慢加入乙二胺，在室溫下攪拌；隨后加入明膠，所得溶液加熱至50^oC并攪拌，直到形成均勻的混合物；

所述水溶液中，鎳離子、亞鐵離子和鈷離子總的含量為0.5 ~ 5 wt%；所述水溶液中，鎳離子、亞鐵離子和鈷離子的質量比為1:（0.1~0.2）：（0.2~0.8）；所述乙二胺的加入量為鎳離子、亞鐵離子和鈷離子總質量的3倍；所述明膠的加入量為：明膠在水溶液中的質量百分比為0.5 ~ 10 %；

（2）往上述混合物中加入三聚氰胺，充分攪拌，使三聚氰胺完全分散于溶液中，形成均勻懸浮液；隨后，將該懸浮液80^oC真空條件下蒸干，形成的固體物質在40^oC下真空干燥，得到催化劑前驅體-1；

所述三聚氰胺的加入量為：三聚氰胺在混合物中的質量百分比為5 ~ 50 %；

（3）將上述催化劑前驅體-1轉入反應容器中，通入氮氣，以5^oC min^-1的速度升溫至300^{oC ~ 500 oC，在此溫度下保持一定時間；接著，以相同的升溫速度繼續升溫至800 oC ~ 1000oC，在此溫度下保持一定時間；隨后自然冷卻至室溫，得到催化劑前驅體-2；}

（4）將異丙醇和水按1:2體積比組成混合溶劑，隨后加入三（羥甲基）胺基甲烷，充分攪拌后形成均勻溶液，使三（羥甲基）胺基甲烷與混合溶劑的質量(g):體積(mL)=1:1000；隨后將上述催化劑前驅體-2加入到該均勻溶液中，所得混合物超聲處理后，再加入多巴胺，繼續在室溫下充分攪拌；之后將混合物過濾，水洗，所得固體在40^oC的真空干燥，得到催化劑前驅體-3；

所述催化劑前驅體-2與均勻溶液的質量(g):體積(mL)=1:500；多巴胺與催化劑前驅體-2的質量比為（0.2 ~ 10）:1；

（5）將上述催化劑前驅體-3轉入反應容器中，通入氮氣，以5^oC min^-1的速度升溫至850^{oC，在此溫度下保持一定時間，隨后自然冷卻至室溫，得到催化劑。}

2.根據所述方法制備的一種碳-氮復合物包覆的鎳-鈷-鐵/碳-氮材料在對氧還原反應（ORR）的電催化活性和對氧析出反應（OER）的電催化活性測試方面的應用。