[發(fā)明專利]利用琥珀酰亞胺和鹵化物聯(lián)合催化制備環(huán)狀碳酸酯的方法有效
| 申請(qǐng)?zhí)枺?/td> | 201810161497.3 | 申請(qǐng)日： | 2018-02-27 |
| 公開（公告）號(hào)： | CN108299375B | 公開（公告）日： | 2021-06-11 |
| 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人： | 常海波;李慶碩;楊浩;李潤(rùn)明;喬聰震;周大鵬 | 申請(qǐng)（專利權(quán)）人： | 河南大學(xué) |
| 主分類號(hào)： | C07D317/36 | 分類號(hào)： | C07D317/36 |
| 代理公司： | 鄭州聯(lián)科專利事務(wù)所(普通合伙) 41104 | 代理人： | 時(shí)立新;楊海霞 |
| 地址： | 475001*** | 國(guó)省代碼： | 河南;41 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關(guān)鍵詞： | 利用 琥珀 亞胺 鹵化物 聯(lián)合 催化 制備 環(huán)狀 碳酸 方法 | ||
本發(fā)明公開了一種利用琥珀酰亞胺和鹵化物聯(lián)合催化制備環(huán)狀碳酸酯的方法，其以二氧化碳和環(huán)氧化合物為原料，在琥珀酰亞胺和鹵化物的協(xié)同作用下催化制備環(huán)狀碳酸酯，其中，反應(yīng)壓力為0.1~1.0 MPa，反應(yīng)溫度為25~90℃，反應(yīng)時(shí)間為1~10h。與現(xiàn)有技術(shù)相比，本發(fā)明所催化體系的組分廉價(jià)簡(jiǎn)單易得，反應(yīng)條件溫和，底物適應(yīng)性強(qiáng)，可以高效合成相應(yīng)的環(huán)狀碳酸酯，具有比較好的工業(yè)化應(yīng)用前景。
技術(shù)領(lǐng)域
本發(fā)明屬于催化合成技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及一種以二氧化碳和環(huán)氧化合物為原料，利用琥珀酰亞胺和鹵化物聯(lián)合催化制備環(huán)狀碳酸酯的方法。
背景技術(shù)
CO2是主要的溫室氣體之一，同時(shí)是價(jià)廉易得的C1資源。CO2的資源化利用一直是重要的研究課題。其中通過CO2和環(huán)氧化合物反應(yīng)生產(chǎn)環(huán)狀碳酸酯是CO2資源化利用最為有效的途徑之一，該反應(yīng)不僅是100%的原子經(jīng)濟(jì)反應(yīng)，而且所得環(huán)狀碳酸酯是一種非常重要的化工原料，在醫(yī)藥合成、電池、精細(xì)化工和高分子材料等領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用。
由于二氧化碳熱力學(xué)上的穩(wěn)定性及動(dòng)力學(xué)上的惰性，一般在催化劑的作用下，該反應(yīng)才能有效地進(jìn)行。目前已經(jīng)有大量的催化劑被報(bào)道，如季銨鹽、季膦鹽、堿金屬鹵化物、離子液體和金屬配合物等。其中，含質(zhì)子的化合物和鹵化物可以組成有效的催化體系。大量簡(jiǎn)單有效的含質(zhì)子化合物和鹵化物組成的催化體系被報(bào)道。如季戊四醇和KI等。需要說明的是目前報(bào)道的化合物主要是含有羥基和羧基的化合物；另一方面，盡管這些化合物和鹵化物可以有效催化二氧化碳和環(huán)氧化合物的偶合反應(yīng)，但反應(yīng)條件仍然比較苛刻（如壓力一般要求在1MPa以上，反應(yīng)溫度要求大于100℃）有些甚至需要使用有毒的有機(jī)溶劑等。因此，開發(fā)廉價(jià)簡(jiǎn)單易得且反應(yīng)條件溫和的催化劑仍然是一個(gè)重要的研究課題。
琥珀酰亞胺是一種簡(jiǎn)單的有機(jī)小分子化合物，由于碳基的拉電子效應(yīng)，使琥珀酰亞胺中中與氮相連的質(zhì)子呈現(xiàn)一定的弱酸性，有望和鹵化物聯(lián)合有效地催化二氧化碳和環(huán)氧化合物的偶合反應(yīng)。
發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明旨在克服現(xiàn)有的技術(shù)缺陷，提供一種以二氧化碳和環(huán)氧化合物為原料，利用琥珀酰亞胺和鹵化物聯(lián)合催化制備環(huán)狀碳酸酯的方法，該方法所用催化劑簡(jiǎn)單價(jià)廉且易得，反應(yīng)條件溫和，催化效率高，無需溶劑，易于產(chǎn)業(yè)化。
為實(shí)現(xiàn)上述目的，本發(fā)明采用的技術(shù)方案如下：
一種利用琥珀酰亞胺和鹵化物聯(lián)合催化制備環(huán)狀碳酸酯的方法，其以二氧化碳和環(huán)氧化合物為原料，在琥珀酰亞胺和鹵化物的協(xié)同作用下催化制備環(huán)狀碳酸酯，其中，反應(yīng)壓力為0.1~ 1.0 MPa，反應(yīng)溫度為25 ~ 90℃，反應(yīng)時(shí)間為1 ~ 10h。
具體的，所述環(huán)氧化合物的結(jié)構(gòu)式如下所示：
；其 中，R為-CH3、-CH2Cl、-CH2OCH3、-CH2OCH2CH3、CH2CHCH2OCH2-、-C6H5、C6H5OCH2- 或 -CH(OCH2CH3)2。
具體的，所述鹵化物可以為碘化鉀、碘化鈉、碘化鋰、四丁基碘化銨、四丁基溴化銨、十六烷基三甲基碘化胺和十六烷基三甲基溴化銨中的一種或兩種以上的混合物；其中，優(yōu)選為碘化鈉。
具體的，所述琥珀酰亞胺與環(huán)氧化合物的摩爾比可以為0.25~10：100.；所述琥珀酰亞胺和鹵化物的摩爾比可以為1:4~4:1。
進(jìn)一步優(yōu)選的，所述琥珀酰亞胺與環(huán)氧化合物的摩爾比為2~5：100.；所述琥珀酰亞胺和鹵化物的摩爾比為1:2~2:1。
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