[發明專利]一種利用碳基杯芳烴冠醚雜化材料同時分離銫和銣的方法

有效

• 申請號: 201810054187.1
• 申請日: 2018-01-19
• 公開（公告）號: CN108091411B
• 公開（公告）日: 2020-02-21
• 發明（設計）人: 戴熒;劉云海;張志賓;曹小紅
• 申請（專利權）人: 東華理工大學
• 主分類號: G21F9/12
• 分類號: G21F9/12
• 代理公司: 杭州天勤知識產權代理有限公司 33224
• 代理人: 胡紅娟

本發明公開了一種利用碳基杯芳烴冠醚雜化材料同時分離銫和銣的方法，其特征在于，包括：將所述碳基杯芳烴冠醚雜化材料與含有多種金屬離子的硝酸鹽溶液混合，硝酸鹽溶液中的銫離子和銣離子被吸附分離。本發明方法適用于高酸度體系，無需添加其他有機化合物或載體，操作簡單，選擇性好，分離效率高，易于進行工業化推廣應用。

技術領域

本發明涉及銫元素分離技術領域，具體涉及一種利用碳基杯芳烴冠醚雜化材料同時分離銫和銣的方法。

背景技術

核能的廣泛應用在給人類帶來各種便利的同時也帶來了巨大的健康威脅，在使用核能的過程中往往產生大量放射性廢棄物，這些廢棄物降解時間長，極易造成嚴重的環境污染，如何安全有效地處理這些放射性廢棄物已經成為制約核能可持續發展的關鍵因素。

近年來核電由于能量密度大、污染少，不會排放造成溫室效應氣體而得到蓬勃發展，然而核電運行當中會不可避免地產生乏燃料。乏燃料后處理所產生的高放廢液(HLLW)，是一種高酸性、高放射性和高毒性的混合溶液。

這些高放廢液的降解時間長，極易造成嚴重的環境污染，如何安全有效地處理這些放射性廢棄物已經成為制約核能可持續發展的關鍵因素，常用處理高放廢液的方法有吸附法、離子交換法和膜分離法，這些方法所涉及的設備數目眾多，處理工藝步驟復雜；由于處理高放廢液時，廢液每經過一種設備或構筑物時都會造成放射性污染，因此處理過程中設備數目越多，工藝步驟越復雜，造成的污染越嚴重，因此應盡量減少設備數目，縮短處理工藝流程。

¹³⁷Cs是高釋熱核素，也是高放廢液中強放射性主要來源之一，對玻璃固化體和水泥固化體穩定性有潛在不利影響，長期存在會導致固化體老化，引起放射性核素泄漏，不僅不利于高放廢液儲存，而且對地下水環境造成污染。若在高放廢液終處置前將它們有效分離，對延長貯存年限、節省處置費用和提升處置技術都是有利的；¹³⁷Cs的有效分離還能顯著降低高放廢液放射性強度，對進一步分離次錒系元素提供了便利。

發明內容

針對現有技術中，在高酸度體系難以實現同時分離銫和銣的問題，本發明提供了一種利用碳基杯芳烴冠醚雜化材料同時分離銫和銣的方法，適用于高酸度體系，操作簡單，選擇性好，分離效率高，易于進行工業化推廣應用。

本發明采用的技術方案如下：

一種利用碳基杯芳烴冠醚雜化材料同時分離銫和銣的方法，包括：將所述碳基杯芳烴冠醚雜化材料與含有多種金屬離子的硝酸鹽溶液混合，硝酸鹽溶液中的銫離子和銣離子被吸附分離；所述碳基杯芳烴冠醚雜化材料的結構如式I所示：

代表多孔碳球，n為1～4的整數。

所述硝酸鹽溶液中含有Cs(I)、Rb(I)和其他金屬離子，其他金屬離子包括Na(I)、K(I)、Sr(II)、Ba(II)、Ru(III)和Fe(III)中的至少一種。

硝酸鹽溶液中，金屬離子的濃度以及硝酸的濃度均會影響分離效果，優選地，硝酸鹽溶液中，每種金屬離子的濃度為5.0×10^-4～1.0×10^-2M。硝酸鹽溶液中，硝酸的濃度為0.5～6.0M。進一步優選，硝酸鹽溶液中，硝酸的濃度為2～4M，在該酸性條件下，碳基杯芳烴冠醚雜化材料對銫和銣的吸附性能最佳。

為了保證分離效果，優選地，碳基杯芳烴冠醚雜化材料與硝酸鹽溶液在室溫(25±5℃)下混合吸附，吸附時間為30～120min。混合吸附在振蕩條件下進行，振蕩速率為120～150rpm。

碳基杯芳烴冠醚雜化材料的使用量可根據需求進行調整，優選地，每克碳基杯芳烴冠醚雜化材料與80～200mL硝酸鹽溶液混合，在該范圍內，碳基杯芳烴冠醚雜化材料對銫和銣的選擇性好，分離效率高。

所述的碳基杯芳烴冠醚雜化材料的制備方法如下：