[發(fā)明專利]一種藍藻結(jié)合p-n復(fù)合催化劑光解水產(chǎn)生氫氣的方法有效
| 申請?zhí)枺?/td> | 201810040744.4 | 申請日： | 2018-01-16 |
| 公開（公告）號： | CN108100993B | 公開（公告）日： | 2021-03-26 |
| 發(fā)明（設(shè)計）人： | 王桂赟;童春杰;楊歡;田偉松;王延吉;趙新強 | 申請（專利權(quán)）人： | 河北工業(yè)大學(xué) |
| 主分類號： | C01B3/04 | 分類號： | C01B3/04 |
| 代理公司： | 天津翰林知識產(chǎn)權(quán)代理事務(wù)所(普通合伙) 12210 | 代理人： | 趙鳳英 |
| 地址： | 300130 天津市紅橋區(qū)*** | 國省代碼： | 天津;12 |
| 權(quán)利要求書： | 查看更多 | 說明書： | 查看更多 |
| 摘要： | |||
| 搜索關(guān)鍵詞： | 一種 藍藻 結(jié)合 復(fù)合 催化劑 光解 水產(chǎn) 氫氣 方法 | ||
本發(fā)明的為一種藍藻結(jié)合p?n復(fù)合催化劑光解水產(chǎn)生氫氣的方法。該方法包括以下步驟：將p?n復(fù)合催化劑加入到光催化反應(yīng)器中，然后再于反應(yīng)器中加入含有藍藻的溶液；將反應(yīng)器接入光反應(yīng)系統(tǒng)，抽真空后充入氬氣至一定的負壓，開磁力攪拌，然后光源照射下進行光催化反應(yīng)，得到氫氣。所述p?n復(fù)合催化劑包括：CuCrO2?WO3、CuAlO2?WO3、CuCrO2?ZnO、CuAlO2?ZnO、CuCrxAl1?xO2?WO3、CuCrO2?MoyW1?yO3、Cu2O?WO3和CuCrxAl1?xO2?MoyW1?yO3中的一種或多種。本發(fā)明利用藍藻能夠通過光合作用分解水產(chǎn)生氧氣的特性，促進光解水產(chǎn)氫速率的提高。
技術(shù)領(lǐng)域
本發(fā)明屬于光解水制氫領(lǐng)域，具體為一種藍藻結(jié)合p-n復(fù)合催化劑光分解水產(chǎn)生氫氣的方法。
技術(shù)背景
借助半導(dǎo)體催化劑的作用，光催化分解水產(chǎn)生氫氣是潔凈化制氫的理想途徑之一，但單一組成的催化劑很難表現(xiàn)出理想的活性。p型半導(dǎo)體物質(zhì)具有較負的導(dǎo)帶底電位，吸收光子后能夠產(chǎn)生具有較強還原能力的電子來還原H+放氫，n型半導(dǎo)體物質(zhì)具有較正的價帶頂電位，吸收光子后能夠產(chǎn)生氧化能力較強的空穴來氧化水放氧，同時釋放H+，而p型半導(dǎo)體物質(zhì)中的光激發(fā)空穴和n型半導(dǎo)體物質(zhì)中的光激發(fā)電子在二者界面的異質(zhì)節(jié)處復(fù)合，可促進各自體內(nèi)光激發(fā)電子和空穴的分離，實現(xiàn)水的完全分解。不過，由于光激發(fā)空穴氧化水放氧的反應(yīng)，2H2O+4h+＝＝O2+4H+，為四電子過程，較難進行，成為了光催化分解水產(chǎn)生氫氣和氧氣反應(yīng)的控制步驟，抑制了氫氣的產(chǎn)生，降低了氫氣的生成速率，使得已報道的p-n復(fù)合催化劑體系光催化效率較低。
藍藻能夠通過光合作用分解水產(chǎn)生氧氣，同時形成H+，正好可以彌補現(xiàn)有p-n復(fù)合催化劑體系的不足，因而藍藻結(jié)合p-n復(fù)合催化劑光解水產(chǎn)生氫氣和氧氣是一個有前途的構(gòu)想。專利CN104340957.B報道了一種光合系統(tǒng)II和半導(dǎo)體雜化體系光催化分解水制氫的方法，該方法與上述構(gòu)想有相似性，該專利要求將光合系統(tǒng)II和擔(dān)載金屬助催化劑的半導(dǎo)體材料直接耦合，并分散在含有電子載體的緩沖溶液中，可見光照射下，分解水產(chǎn)生氫氣和氧氣，所述光合系統(tǒng)II由高等植物、藻類或者藍細菌為原料分離制備得到；所述金屬助催化劑為Pt、Pd、Ru、Rh、Ni、Mo、Cd、Pb、Co、Au、Ag，以及這些金屬的硫化物中的一種或幾種，半導(dǎo)體材料為硫化物、氧化物、氮化物、硒化物、單質(zhì)硅、硫氧化物或氮氧化物；所述電子載體為鐵絡(luò)合物、鈷絡(luò)合物、2,6二氯酚靛酚和醌類化合物中的一種或多種，電子載體的濃度為0.01mM-50mM；所述緩沖溶液為甲基對苯醌、苯基-P-苯醌、2,6-二氯苯醌、2,6二甲基苯醌、杜醌中的一種或幾種。過程非常復(fù)雜，需要將含有光合系統(tǒng)II的原料，在不同pH值的緩沖溶液中，通過細胞破碎、離心分離或?qū)游龇蛛x、去污劑切割保護等步驟得到光合系統(tǒng)II；光解水的反應(yīng)液中需要加入成分較為復(fù)雜的電子載體和緩沖溶液。這就使得過程的影響因素及限制條件較多，過程的穩(wěn)定性較差，成本較高。
發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明為克服現(xiàn)有技術(shù)的不足，開發(fā)了一種藍藻結(jié)合p-n復(fù)合催化劑光解水產(chǎn)生氫氣的方法。在p-n復(fù)合催化劑光催化反應(yīng)體系中，加入適量藍藻，利用藍藻可通過光合作用分解水釋放氧氣，并產(chǎn)生H+的特性，大幅度提高光催化分解水的產(chǎn)氫速率。
本發(fā)明的技術(shù)方案為：
一種藍藻結(jié)合p-n復(fù)合催化劑光解水產(chǎn)生氫氣的方法，包括以下步驟：
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