[發明專利]鋰離子二次電池用負極材料

在審

• 申請號: 201780068981.5
• 申請日: 2017-09-08
• 公開（公告）號: CN109923708A
• 公開（公告）日: 2019-06-21
• 發明（設計）人: 栗田貴行;大塚康成;石井伸晃
• 申請（專利權）人: 昭和電工株式會社;優美科
• 主分類號: H01M4/38
• 分類號: H01M4/38;C01B32/20;H01M4/133;H01M4/134;H01M4/36;H01M4/587
• 代理公司: 北京林達劉知識產權代理事務所(普通合伙) 11277
• 代理人: 劉新宇;李茂家

1.一種鋰離子二次電池用負極材料，其包含：

復合體(A)，其Dv50為3.0μm以上且20.0μm以下、且含有顆粒(A1)、顆粒(A2)和碳質材料(A3)，

所述顆粒(A1)由包含能吸儲/釋放鋰離子的元素、且不含石墨的物質形成，一次顆粒的個數基準累積粒度分布中的50％粒徑Dn50為70nm以下，

所述顆粒(A2)由包含石墨的物質形成，所述石墨的體積基準累積粒度分布中的50％粒徑Dv50為3.0μm以上且20.0μm以下，BET比表面積為1.0m²/g以上且10.0m²/g以下，

所述碳質材料(A3)為形成于顆粒(A1)的表面的有機物的碳化物；

第1含石墨的物質(B)，其Dv50為5.0μm以上且20.0μm以下；和，

第2含石墨的物質(C)，其Dv50為1.0μm以上且10.0μm以下，

顆粒(A1)相對于顆粒(A1)、顆粒(A2)和碳質材料(A3)的總量的比率為2質量％以上且40質量％以下，

含石墨的物質(B)的Dv50比含石墨的物質(C)的Dv50大4.0μm以上，

復合體(A)相對于復合體(A)、含石墨的物質(B)和含石墨的物質(C)的總量的比率為4質量％以上且85質量％以下。

2.根據權利要求1所述的鋰離子二次電池用負極材料，其中，顆粒(A1)中所含的能吸儲/釋放鋰離子的元素為選自由Si、Sn、Ge、Al和In組成的組中的至少一種。

3.根據權利要求1或2所述的鋰離子二次電池用負極材料，其中，顆粒(A2)為源自石油系焦炭和/或煤炭系焦炭的物質。

4.根據權利要求1～3中任一項所述的鋰離子二次電池用負極材料，其中，顆粒(A2)為如下非鱗片狀人造石墨顆粒：其基于粉末X射線衍射法的石墨晶體的(110)面的峰強度I₁₁₀與(004)面的峰強度I₀₀₄之比I₁₁₀/I₀₀₄為0.10以上且0.35以下，基于粉末X射線衍射法的(002)面的平均晶面間距d₀₀₂為0.3360nm以下，平均圓形度為0.80以上且0.95以下，通過氮氣吸附法測定的直徑0.4μm以下的孔的總孔容為5.0μL/g以上且40.0μL/g以下，且在所述人造石墨顆粒的截面中對于利用偏光顯微鏡觀察到的光學組織，從面積小的光學組織起累積面積，將其累計面積成為全部光學組織面積的60％的面積時的光學組織的面積設為SOP，從長寬比小的光學組織起計數光學組織的數量，將全部光學組織的數量的第60％的光學組織中的長寬比設為AROP時，具有如下關系：

1.5≤AROP≤6.0、和

0.20×Dv50≤(SOP×AROP)^1/2<2.00×Dv50。

5.根據權利要求4所述的鋰離子二次電池用負極材料，其中，含石墨的物質(B)和含石墨的物質(C)均為如下非鱗片狀人造石墨顆粒：其基于粉末X射線衍射法的石墨晶體的(110)面的峰強度I₁₁₀與(004)面的峰強度I₀₀₄之比I₁₁₀/I₀₀₄為0.10以上且0.35以下，基于粉末X射線衍射法的(002)面的平均晶面間距d₀₀₂為0.3360nm以下，平均圓形度為0.80以上且0.95以下，通過氮氣吸附法測定的直徑0.4μm以下的孔的總孔容為5.0μL/g以上且40.0μL/g以下，在所述人造石墨顆粒的截面中對于利用偏光顯微鏡觀察到的光學組織，從面積小的光學組織起累積面積，將其累計面積成為全部光學組織面積的60％的面積時的光學組織的面積設為SOP，從長寬比小的光學組織起計數光學組織的數量，將全部光學組織的數量的第60％的光學組織中的長寬比設為AROP時，具有如下關系：

1.5≤AROP≤6.0、和

0.20×Dv50≤(SOP×AROP)^1/2<2.00×Dv50。