[發(fā)明專利]基于金屬有機(jī)凝膠的Fe-N-C復(fù)合材料及其制備方法

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 201711466959.4
• 申請日: 2017-12-28
• 公開（公告）號: CN108199052B
• 公開（公告）日: 2021-09-07
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 張超;李倩倩;劉天西;郭和樂;封其春
• 申請（專利權(quán)）人: 東華大學(xué)
• 主分類號: H01M4/90
• 分類號: H01M4/90;H01M4/88;B01J13/00;B82Y30/00
• 代理公司: 上海申匯專利代理有限公司 31001
• 代理人: 翁若瑩;王文穎

本發(fā)明公開了一種基于金屬有機(jī)凝膠的Fe?N?C復(fù)合材料及其制備方法。所述Fe?N?C復(fù)合材料的原料包括對苯二甲酸，鄰苯二胺及硝酸鐵。制備方法為：將對苯二甲酸與鄰苯二胺混合后，溶解于N，N?2甲基甲酰胺中；將硝酸鐵溶解于乙醇中；將兩種溶液混合后超聲，得到凝膠；凝膠經(jīng)高溫碳化制備Fe?N?C復(fù)合材料。本發(fā)明利用金屬有機(jī)配位制備凝膠，再通過高溫碳化技術(shù)得到具有高催化活性的過渡金屬氮摻雜的碳材料。所制備的Fe?N?C復(fù)合材料具有較高的電催化活性以及電化學(xué)穩(wěn)定性，是理想的氧還原催化劑。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明涉及一種基于金屬有機(jī)凝膠的Fe-N-C復(fù)合材料及其制備方法，屬于納米材料技術(shù)領(lǐng)域。

背景技術(shù)

目前低溫燃料電池陰極所使用的Pt基催化劑，由于價格昂貴、儲量稀缺、CO中毒、陽極燃料滲透中毒、動力學(xué)緩慢和穩(wěn)定性差等特點，阻礙了燃料電池商業(yè)化。因此，需要研究開發(fā)價格低廉、高活性、高穩(wěn)定性的的非貴金屬氧還原反應(yīng)催化劑來取代目前所使用的鉑基催化劑。設(shè)計制備高比表面積和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的先進(jìn)碳納米材料到非貴金屬氧還原反應(yīng)催化劑不僅可以為電子轉(zhuǎn)移提供最大化的電催化比表面積，而且可以提高長時間運行的電催化穩(wěn)定性。因此，制備非金屬雜原子摻雜碳、過渡金屬氮摻雜碳和碳載過渡金屬納米顆粒催化劑非常有必要。

金屬有機(jī)凝膠碳化后的Fe-N-C復(fù)合材料，具有較高的孔隙率和比表面積，以及暴露了更多的活性位點。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明所要解決的問題是：提供一種制備過程簡單、清潔、環(huán)保、制備成本低、電化學(xué)性能優(yōu)異的一種基于金屬有機(jī)凝膠的Fe-N-C復(fù)合材料及其制備方法。

為了解決上述問題，本發(fā)明提供了一種基于金屬有機(jī)凝膠的Fe-N-C復(fù)合材料，其特征在于，原料包括對苯二甲酸，鄰苯二胺及硝酸鐵。

優(yōu)選地，所述對苯二甲酸與鄰苯二胺的重量比為1∶1～2；對苯二甲酸與硝酸鐵的重量比為1∶1。

本發(fā)明還提供了一種上述基于金屬有機(jī)凝膠的Fe-N-C復(fù)合材料的制備方法，其特征在于，包括以下步驟：

步驟1)：將對苯二甲酸與鄰苯二胺混合后，溶解于N，N-2甲基甲酰胺中；

步驟2)：將硝酸鐵溶解于乙醇中；

步驟3)：將步驟1)、2)得到的溶液混合后超聲，得到凝膠；

步驟4)：凝膠經(jīng)高溫碳化制備Fe-N-C復(fù)合材料。

優(yōu)選地，所述步驟4)中凝膠高溫碳化前在60℃、真空條件下干燥處理。

優(yōu)選地，所述步驟5)中的高溫碳化的工藝參數(shù)為：惰性氣體氣氛下，碳化溫度為800～1000℃，升溫速率為5℃/min，保溫2h。

更優(yōu)選地，所述惰性氣體為氬氣。

優(yōu)選地，所述步驟4)制得的Fe-N-C復(fù)合材料依次經(jīng)酸洗、干燥后處理。

更優(yōu)選地，所述酸洗過程為：在濃度為1mol/L的鹽酸中攪拌8h。

本發(fā)明利用金屬有機(jī)配位制備凝膠，再通過高溫碳化技術(shù)得到具有高催化活性的過渡金屬氮摻雜的碳材料。所制備的Fe-N-C復(fù)合材料具有較高的電催化活性以及電化學(xué)穩(wěn)定性，是理想的氧還原催化劑。

與現(xiàn)有技術(shù)相比，本發(fā)明的有益效果在于：

(1)制備過程簡單、清潔、易于操作，是一種綠色化學(xué)合成方法；

(2)實驗設(shè)計巧妙。通過高溫碳化技術(shù)，簡單有效地利用了金屬有機(jī)化合物的配位制備凝膠，再經(jīng)過簡單的高溫碳化制備得到Fe-N-C復(fù)合材料。

附圖說明

圖1為實施例1-5制得的Fe-N-C復(fù)合材料的線性伏安曲線；