[發明專利]一種可控羰基化的納米金剛石的制備方法

在審

• 申請號: 201711401027.1
• 申請日: 2017-12-21
• 公開（公告）號: CN108002381A
• 公開（公告）日: 2018-05-08
• 發明（設計）人: 邵鵬輝;田家宇;楊峰;余水平;劉松
• 申請（專利權）人: 南昌航空大學
• 主分類號: C01B32/28
• 分類號: C01B32/28
• 代理公司: 哈爾濱市松花江專利商標事務所 23109
• 代理人: 賈澤純

一種可控羰基化的納米金剛石的制備方法，它涉及一種納米金剛石的制備方法。本發明是為了解決目前納米金剛石的催化活性較低的技術問題。本發明：一、將納米金剛石粉末均勻鋪在石英舟中，通惰性氣體；二、退火；三、冷卻。本發明公開了一種可控羰基化的納米金剛石的制備方法。基于該方法，首次實現了納米金剛石表面含氧官能團的定向羰基化及其表面羰基的定量控制，進而獲得不同羰基化程度的納米金剛石。該調控方法所需反應設備簡單，反應過程溫和，易于工業化放大生產，同時整個制備流程不涉及有毒有害物質，是一種綠色環保的合成方法。由該方法所制得的羰基化納米金剛石有望應用于醫學診療，水質凈化，精細化學品合成等領域。

技術領域

本發明涉及一種納米金剛石的制備方法。

背景技術

近年來，納米金剛石因其獨特的物化性質在生物成像、藥物傳遞、傳感器、精細化學品合成和水質凈化等領域受到了廣泛的關注。隨著相關研究深入，學者們發現納米金剛石的表面化學結構與其物理化學性質息息相關，而這將進一步影響納米金剛石在不同應用場景下的性能。因此，如何實現納米金剛石表面化學結構的單一、定向、定量調控是制備高性能納米金剛石的關鍵。

已有研究表明，納米金剛石表面含氧官能團是影響納米金剛石物化性質的重要因素。在這些含氧官能團中，羰基是一類重要的堿性官能團，具有良好的化學反應活性，并引起了研究人員的高度重視。Qu等人(ACS Nano 2014,8,6202–6210)的研究發現石墨烯量子點的表面羰基官能團能催化過氧化氫產生活性自由基，進而用于傷口消毒。Wang等人的研究發現納米碳材料(例如氧化石墨烯(Appl.Catal.B.2016,188,98–105.)、碳納米管(ACSCatal.2015,5,4629-4636))的表面羰基是催化活性點位，它能有效催化過硫酸鹽產生活性氧物種，進而氧化去除水中的有機污染物。由此可見，若能采取有效措施使納米金剛石表面的含氧官能團定向羰基化，則能極大提高納米金剛石的催化活性。然而，通過國內外文獻調研尚未發現有效方法可使納米金剛石表面含氧官能團的定向羰基化，同時實現表面羰基的定量控制。

發明內容

本發明是為了解決目前納米金剛石的催化活性較低的技術問題，而提供一種可控羰基化的納米金剛石的制備方法。

本發明的可控羰基化的納米金剛石的制備方法是按以下步驟進行的：

一、將納米金剛石粉末均勻鋪在石英舟中，且石英舟中納米金剛石粉末的厚度小于1.5cm；然后置于管式爐中，以100mL/min的流速通惰性氣體30min；所述的納米金剛石粉末的表面含氧量為2wt％～10wt％，粒徑分布范圍是3nm～10nm；

二、調節惰性氣體的流速至50mL/min～180mL/min，然后以3℃/min～10℃/min的升溫速率使管式爐的溫度上升至450℃～950℃，并在溫度為450℃～950℃和惰性氣體的保護下退火0.5h～4h；

三、惰性氣體保護下自然冷卻至室溫，則獲得羰基化的納米金剛石。

本發明公開了一種可控羰基化的納米金剛石的制備方法。基于該方法，首次實現了納米金剛石表面含氧官能團的定向羰基化及其表面羰基的定量控制，進而獲得不同羰基化程度的納米金剛石。該調控方法所需反應設備簡單，反應過程溫和，易于工業化放大生產，同時整個制備流程不涉及有毒有害物質，是一種綠色環保的合成方法。由該方法所制得的羰基化納米金剛石有望應用于醫學診療，水質凈化，精細化學品合成等領域。

本發明的可控制備方法的技術關鍵點主要包含：

(1)明確不同含氧官能團的熱穩定性，這是實現含氧官能團定向羰基化的前提條件；

(2)明確不同含氧官能團的熱分解溫度，這是實現羰基定量調節的有效保障；

(3)根據需要匹配適宜的煅燒條件，比如氣氛類型、氣體流速、升溫速率、目標退火溫度、退火時間等，這是獲取系列羰基化納米金剛石的關鍵環節。