[發(fā)明專利]羰基化制備醋酸的銠釕聯(lián)用雙金屬催化劑及其制備方法在審
| 申請(qǐng)?zhí)枺?/td> | 201711373434.6 | 申請(qǐng)日： | 2017-12-19 |
| 公開(kāi)（公告）號(hào)： | CN108097319A | 公開(kāi)（公告）日： | 2018-06-01 |
| 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人： | 吉文欣;王殿軍;楚秀秀;馬玉龍 | 申請(qǐng)（專利權(quán)）人： | 寧夏大學(xué) |
| 主分類號(hào)： | B01J31/22 | 分類號(hào)： | B01J31/22;C07C51/12;C07C53/08 |
| 代理公司： | 暫無(wú)信息 | 代理人： | 暫無(wú)信息 |
| 地址： | 750021 寧夏回*** | 國(guó)省代碼： | 寧夏;64 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關(guān)鍵詞： | 制備 氨基酸 醋酸 雙金屬催化劑 羰基化 聯(lián)用 釕化合物水溶液 活性金屬原子 小分子氨基酸 六元環(huán)結(jié)構(gòu) 配位化合物 配位鍵結(jié)構(gòu) 穩(wěn)定催化劑 合成醋酸 離子配位 銠化合物 不對(duì)稱 雙金屬 五元環(huán) 失活 催化劑 配合 | ||
一種羰基化制備醋酸的銠釕聯(lián)用雙金屬催化劑，由含碘或氯的銠化合物水溶液，與含碘或氯的釕化合物水溶液，以及氨基酸形成的雙金屬配合氨基酸的配位化合物組成，活性金屬原子為銠；氨基酸起到穩(wěn)定催化劑的作用，氨基酸為能夠與Rh+離子配位形成穩(wěn)定五元環(huán)或六元環(huán)結(jié)構(gòu)，同時(shí)形成不對(duì)稱Rh?N和Rh?O配位鍵結(jié)構(gòu)的小分子氨基酸。本發(fā)明還提供一種羰基化制備醋酸的銠釕聯(lián)用雙金屬催化劑的制備方法。本發(fā)明的催化劑穩(wěn)定，不易變價(jià)失活，合成醋酸的轉(zhuǎn)化率高，選擇性強(qiáng)。
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及羰基化制備醋酸技術(shù)領(lǐng)域，具體地說(shuō)，涉及一種羰基化制備醋酸的銠釕聯(lián)用雙金屬催化劑及其制備方法。
背景技術(shù)：
醋酸是一種重要的基本有機(jī)化工產(chǎn)品，作為重要有機(jī)原料和一種優(yōu)良的有機(jī)溶劑廣泛應(yīng)用于化工、輕紡、塑料、醫(yī)藥、橡膠以及染料等行業(yè)。
羰基化法合成醋酸的原料是甲醇和一氧化碳，但是羰基化法生產(chǎn)醋酸的核心課題一直是高性能催化劑及其相應(yīng)的工藝技術(shù)的研究。以銠碘催化劑為核心技術(shù)的美國(guó)Monsanto工藝是目前世界上甲醇羰化法合成醋酸最主要的工藝，由于Rh(Ⅰ)催化劑不穩(wěn)定，在CO不足時(shí)(如在生產(chǎn)后期分離產(chǎn)物閃蒸過(guò)程中)易被氧化為Rh(Ⅲ)，進(jìn)而從體系中沉淀出來(lái)導(dǎo)致催化劑失活，為此要在反應(yīng)中加入大量水，這造成物料濃度下降，產(chǎn)能降低，后期產(chǎn)物分離能耗增加，以及反應(yīng)器體積增大，因此，在保證較高催化活性的同時(shí)，如何防止催化劑在后期分離時(shí)失活，采用廉價(jià)的非貴金屬，以及盡量避免碘化物對(duì)設(shè)備的腐蝕是該領(lǐng)域的熱點(diǎn)問(wèn)題。
針對(duì)目前該領(lǐng)域催化劑在反應(yīng)過(guò)程中的不足，研究者們一直在摸索性能更加優(yōu)良的催化劑體系，希望該催化體系具有較高催化活性、穩(wěn)定性。早前塞拉尼斯公司通過(guò)改進(jìn)孟山都工藝推出了AO Plus工藝，該工藝通過(guò)加入高濃度的無(wú)機(jī)碘來(lái)提高催化劑的穩(wěn)定性，加入碘甲烷和碘化鋰，反應(yīng)過(guò)程中水的濃度可以降到4～6％wt，從而極大的降低了后期的分離費(fèi)用，但是高碘環(huán)境下易造成腐蝕問(wèn)題，最終產(chǎn)品中碘殘留量較高，醋酸產(chǎn)品的高碘濃度會(huì)引起下游應(yīng)用中催化劑中毒。后來(lái)英國(guó)BP公司引入孟山都工藝并且在該工藝的基礎(chǔ)上推出了以銥為活性中心的催化劑體系，使催化劑性能有了極大的改善。國(guó)內(nèi)中科院化學(xué)所袁國(guó)卿發(fā)現(xiàn)當(dāng)體系中存在含氮共軛雜環(huán)化合物時(shí)，催化活性有一定提高，銠與各種配體形成配合物可使催化劑不易沉淀失活。
雖然目前已經(jīng)有關(guān)于非貴金屬催化劑，比如銥、鎳、鈀催化劑體系的報(bào)道，另外，還有研究者采用負(fù)載型催化劑、固液分離催化劑、氣固相催化反應(yīng)體系，或者是采用無(wú)鹵素的催化劑，但從催化活性的角度來(lái)看，其催化活性遠(yuǎn)不如以銠為活性中心原子的催化劑體系。
發(fā)明內(nèi)容：
本發(fā)明的目的之一是提供一種活性高、穩(wěn)定性好的羰基化制備醋酸的銠釕聯(lián)用雙金屬催化劑。
本發(fā)明的目的之二是提供一種羰基化制備醋酸的銠釕聯(lián)用雙金屬催化劑的制備方法。
一種羰基化制備醋酸的銠釕聯(lián)用雙金屬催化劑，由含碘或氯的銠化合物水溶液，與含碘或氯的釕化合物水溶液，以及氨基酸形成的雙金屬配合氨基酸的配位化合物組成，活性金屬原子為銠；氨基酸起到穩(wěn)定催化劑的作用，氨基酸為能夠與Rh
優(yōu)選的，銠化合物為RhCl
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