[發明專利]一種大氣壓冷等離子體CO還原制備負載型金屬催化劑的方法

在審

• 申請號: 201711358051.1
• 申請日: 2017-04-13
• 公開（公告）號: CN108043396A
• 公開（公告）日: 2018-05-18
• 發明（設計）人: 底蘭波;張秀玲;李壯;段棟之
• 申請（專利權）人: 大連大學
• 主分類號: B01J23/52
• 分類號: B01J23/52;B01J23/72;B01J23/42;B01J23/44;B01J23/89;B01J37/02;B01J37/16;B01J37/34
• 代理公司: 大連智高專利事務所(特殊普通合伙) 21235
• 代理人: 胡景波

本分案申請涉及一種大氣壓冷等離子體CO還原制備負載型金屬催化劑的方法。該方法采用大氣壓冷等離子體，以惰性氣體和一氧化碳的混合氣體，或純的一氧化碳為工作氣體，對采用浸漬或沉積?沉淀獲得負載于載體上的金屬前驅體進行處理，制備負載型金屬催化劑。該方法在大氣壓下操作，利用激發態一氧化碳活性物種對制備金屬離子進行還原，具有操作簡單、制備周期短等特點。此外，一氧化碳在等離子體作用下分解的無定形碳，可對制備金屬納米粒子的表面等離子共振吸收峰進行調控。

本申請為申請號為2017102404499、申請日為2017年4月13日、發明名稱為“一種大氣壓冷等離子體還原制備負載型金屬催化劑的方法”的分案申請。

技術領域

本發明屬于負載型金屬催化劑制備領域，具體涉及一種大氣壓冷等離子體還原制備負載型金屬催化劑的方法。

背景技術

負載型金屬催化劑在能源、化工、環保和光電領域具有廣泛應用。傳統負載型金屬催化劑制備方法，需要較高的溫度、較長的還原時間，或者需要對還原條件進行精準的控制。因此，有必要發展一種簡單、快速、高效的負載型催化劑制備新工藝。

冷等離子體是一種典型的非熱平衡等離子體，具有較高的電子溫度和較低的氣體溫度(可接近室溫)，在負載型金屬催化劑制備領域展現了良好的應用前景。專利申請CN200410093820.6，公布了一種利用低溫等離子體，以惰性氣體、空氣或氧氣為工作氣體，利用電子還原制備負載型金屬催化劑的方法。該專利實施例在低氣壓下，采用冷等離子體還原制備Pt/TiO2。大氣壓下電子能量較低，無法還原金屬離子。專利申請CN200910304664.6，采用低溫等離子體，以氫氣為工作氣體，在大氣壓下還原金屬離子，同時制備催化劑載體和金屬活性組分，獲得負載型金屬催化劑。Tu等人(J.Phys.D:Appl.Phys.,2011,44,247007.)和Hu等人(J.Powe rSources,2014,250:30-39.)，采用大氣壓冷等離子體，分別以甲烷和氨氣為氫活性物種來源，還原制備負載型Ni催化劑。

Gulyaev等人(Appl.Catal.,B,2014,147,132-143.)采用等離子體弧放電技術，制備PdCeC復合物并焙燒，在碳物種保護下，避免了Pd的燒結，獲得了高性能的CO低溫催化氧化PdCeOx復合物。該方法需要在低氣壓下運行，需要昂貴復雜的裝置。如果能開發一種大氣壓冷等離子體方法，在還原負載金屬離子的同時，生成碳物質，并改變負載型金屬催化劑的性質，將具有重要理論意義和應用價值。

本發明采用大氣壓冷等離子體，以惰性氣體和一氧化碳的混合氣體，或純的一氧化碳為工作氣體，對采用浸漬或沉積-沉淀獲得負載于載體上的金屬前驅體進行處理，制備負載型金屬催化劑。該方法在大氣壓下操作，利用激發態一氧化碳活性物種對制備金屬離子進行還原，具有操作簡單、制備周期短等特點。此外，一氧化碳在等離子體作用下分解的無定形碳，可對制備金屬納米粒子的表面等離子共振吸收峰進行調控。

發明內容

本發明的目的在于提供一種簡單、快速的負載型金屬催化劑大氣壓冷等離子體制備方法，通過采用含有一氧化碳的氣體為工作氣體，利用其在等離子體作用下產生的激發態一氧化碳分子為還原劑，既可以實現負載型金屬離子的還原，產生的碳物種又可以對制備金屬粒子性能進行調控。

本發明所采用的技術方案如下：采用大氣壓冷等離子體，以惰性氣體和一氧化碳的混合氣體，或純的一氧化碳為工作氣體，對采用浸漬或沉積-沉淀獲得負載于載體上的金屬前驅體進行處理，制備負載型金屬催化劑。

該方法具體步驟為：

(1)采用浸漬或沉積-沉淀法，將金屬前驅體負載于載體上；