[發明專利]一種碳摻雜石墨相氮化碳薄膜及其制備方法

在審

• 申請號: 201711304765.4
• 申請日: 2017-12-11
• 公開（公告）號: CN109894134A
• 公開（公告）日: 2019-06-18
• 發明（設計）人: 張瑞勤;熊偉
• 申請（專利權）人: 香港城市大學深圳研究院
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;B01J35/02
• 代理公司: 北京三友知識產權代理有限公司 11127
• 代理人: 沈金輝

本發明提供了一種碳摻雜石墨相氮化碳薄膜及其制備方法。該制備方法包括：將碳源與氮化碳前驅體分散在水中，在30℃?100℃、酸催化劑下進行聚合反應，過濾、干燥，得到改性前驅體；將改性前驅體放入坩堝中，基底覆蓋坩堝，升溫至500℃?650℃，保溫0.5h?5h，得到碳摻雜石墨相氮化碳薄膜。本發明還提供了由上述制備方法得到的碳摻雜石墨相氮化碳薄膜。該碳摻雜石墨相氮化碳薄膜的制備工藝簡單、成本低廉，具有優異的光電催化活性。

技術領域

本發明涉及一種光電催化薄膜的制備方法，尤其涉及一種具有高光電催化活性的碳摻雜石墨相氮化碳薄膜的制備方法，屬于材料制備技術領域。

背景技術

近年來，石墨相氮化碳(g-C₃N₄)受到科學界的廣泛關注，被研究用于水分解制氫、有機合成、CO₂還原和光降解有機物等領域。

g-C₃N₄具有原材料成本低廉、合成技術簡便、化學穩定性好等優點，使之能夠滿足大規模工業化生產的要求。然而，純g-C₃N₄具有禁帶寬度(2.7eV)較大，光生電荷空穴難以分離傳導等缺點，在光電催化體系中，光響應電流微弱，難以滿足實際應用的要求。

目前所報道的改性方法主要為在氮化碳中摻雜元素(如F、S、P、I、K、Fe等)或前驅體混合有機物(如葡萄糖，吡啶或塞吩等)燒結，這些改性方法，成本較高，且所改性的g-C₃N₄光電催化活性不強。同時目前制備石墨相氮化碳薄膜的方法多采用先制備g-C₃N₄粉體，在溶劑中分散，滴涂或旋涂分散液在基底上制備薄膜。此法合成的g-C₃N₄薄膜表面具有較多孔洞，薄膜的均勻度難以控制，以至于光響應電流微弱。

因為，提供一種制備成本低、制備工藝簡單，同時具有高光電催化活性的碳摻雜石墨相氮化碳薄膜的制備方法成為了本領域亟待解決的問題。

發明內容

為了解決上述技術問題，本發明的目的在于提供一種具有優異的光電催化活性的石墨相氮化碳薄膜的制備方法。

為了實現上述技術目的，本發明提供了一種碳摻雜石墨相氮化碳薄膜的制備方法，該制備方法包括以下步驟：

將碳源與氮化碳前驅體分散在水中，在30℃-100℃、酸催化劑下進行聚合反應，過濾、干燥，得到改性前驅體，其中，碳源與氮化碳前驅體的總質量與水的質量比為0.01-0.1：1；

將改性前驅體放入坩堝中，基底覆蓋坩堝，升溫至500℃-650℃，保溫0.5h-5h，得到碳摻雜石墨相氮化碳薄膜，其中，改性前驅體的質量與基底的導電面的面積的比值為0.1g/cm²-2g/cm²。

根據本發明的具體實施方式，基底的導電面朝向坩堝內，對采用的坩堝沒有特別要求，可以為由陶瓷或金屬制成的圓口或方型的坩堝。

根據本發明的具體實施方式，基底的非導電面上覆蓋重物，以壓實坩堝，防止漏氣。

在上述制備方法中，優選地，所采用的酸催化劑為檸檬酸、甲酸、乙酸鹽酸、硝酸、硫酸中的至少一種。

在上述制備方法中，優選地，所采用的酸催化劑的添加量為0.001mol/L-10mol/L。

在上述制備方法中，優選地，所采用的碳源為甲醛、乙醛、丙醛、戊二醛、乙二醛和苯甲醛中的一種或幾種的組合。

在上述制備方法中，優選地，所采用的氮化碳前驅體為尿素、三聚氰胺、硫脲、氰胺和雙氰胺中的一種或幾種的組合。

在上述制備方法中，優選地，碳源與氮化碳前驅體的摩爾比為0.1-3:1。