[發明專利]氮摻雜石墨烯及其制備方法

在審

• 申請號: 201711276744.6
• 申請日: 2017-12-06
• 公開（公告）號: CN107879329A
• 公開（公告）日: 2018-04-06
• 發明（設計）人: 劉恒全;龍劍平;周世杰;李峻峰;潘雪江;劉堯灝;謝佳
• 申請（專利權）人: 成都理工大學
• 主分類號: C01B32/184
• 分類號: C01B32/184
• 代理公司: 成都希盛知識產權代理有限公司51226
• 代理人: 柯海軍,武森濤

1.氮摻雜石墨烯的制備方法，其特征在于，所述氮摻雜石墨烯的制備方法包括如下步驟：

a.將石墨與濃硫酸在-5～5℃充分混合；

b.升溫至10～20℃，分3～6次加入高錳酸鉀，每次的間隔時間5～15min；

c.升溫至25～60℃，反應1～2h，得混合反應液；

d.升溫至98℃～100℃恒溫反應20～60min；

e.冷卻至室溫后再加入雙氧水反應；

f.純化得到氧化石墨烯；

g.將氧化石墨烯與水、含氮化合物及還原劑混勻，50～180℃反應3～8h或將氧化石墨烯與含氮化合物、還原劑混勻后在200～400℃保溫20～40min，升溫至400～600℃保溫20～40min，再升溫至700～900℃保溫20～40min；

h.純化、干燥即得氮摻雜石墨烯；

其中，所述石墨與濃硫酸的質量體積比為1:15～40g/mL；石墨與高錳酸鉀的質量比為：1：3～6；所述石墨與雙氧水的質量體積比為1:10～25g/mL；所述含氮化合物為二甲基甲酰胺、尿素或三聚氰胺中的至少一種。

2.根據權利要求1所述的氮摻雜石墨烯的制備方法，其特征在于，所述還原劑為L-抗壞血酸、尿素或三聚氰胺中的至少一種；所述氧化石墨烯與含氮化合物、還原劑的質量比為1:0.54:3～8。

3.根據權利要求1或2所述的氮摻雜石墨烯的制備方法，其特征在于，所述a步驟還添加硝酸鈉，所述石墨與硝酸鈉的質量比為1～3：1。

4.根據權利要求1～3任一項所述的氮摻雜石墨烯的制備方法，其特征在于，所述c步驟還包括在所述混合反應液中加水反應10～40min，再加入高錳酸鉀反應10～20min，水與c步驟添加的高錳酸鉀、石墨的質量比為：150:1:1。

5.根據權利要求1～4任一項所述的氮摻雜石墨烯的制備方法，其特征在于，f步驟所述純化的工藝為：3000～5000r/min離心5～15min除去大顆粒雜質，然后調至3000～5000r/min進行3～5次離心，每次5～15min，之后用蒸餾水進行3～5次離心，直至離心液呈中性或用稀鹽酸和乙醇各離心洗滌5次以上，直到溶液中無氯離子。

6.根據權利要求1～5任一項所述的氮摻雜石墨烯的制備方法，其特征在于，e步驟所述雙氧水的濃度為20～40％。

7.根據權利要求1～6任一項所述的氮摻雜石墨烯的制備方法，其特征在于，h步驟所述純化為無水乙醇離心清洗3～5次，轉速2000～5000r/min離心5～15min，再用蒸餾水離心6次以上或用去離子水4500r·m^-1離心洗滌5～10次，所述干燥工藝為20～40℃干燥12～36小時。

8.根據權利要求1～6任一項所述的氮摻雜石墨烯的制備方法，其特征在于，a步驟和g步驟所述的混合的方法為超聲或攪拌中的至少一種。

9.根據權利要求8所述的氮摻雜石墨烯的制備方法，其特征在于，g步驟所述的混合的方法為氧化石墨烯與水混合攪拌20～40min后，超聲處理1～4h，加入含氮化合物及還原劑后，超聲處理0.5～2h。

10.氮摻雜石墨烯，其特征在于，所述氮摻雜石墨烯采用權利要求1～9任一項所述的方法制備得到；所述氮摻雜石墨烯的氮摻雜率優選為6.2～8.1％，由氧原子穿插碳層中形成結構缺陷少。