[發(fā)明專利]片狀二氧化錳包覆的中空碳硫正極復(fù)合材料及制備和應(yīng)用在審
| 申請?zhí)枺?/td> | 201711222653.4 | 申請日： | 2017-11-29 |
| 公開（公告）號： | CN109841805A | 公開（公告）日： | 2019-06-04 |
| 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人： | 陳劍;邵欽君 | 申請（專利權(quán)）人： | 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所 |
| 主分類號： | H01M4/36 | 分類號： | H01M4/36;H01M10/052 |
| 代理公司： | 沈陽晨創(chuàng)科技專利代理有限責(zé)任公司 21001 | 代理人： | 鄭虹 |
| 地址： | 116023 *** | 國省代碼： | 遼寧;21 |
| 權(quán)利要求書： | 查看更多 | 說明書： | 查看更多 |
| 摘要： | |||
| 搜索關(guān)鍵詞： | 二氧化錳 中空碳球 包覆的 中空 碳硫復(fù)合材料 正極復(fù)合材料 制備和應(yīng)用 片狀結(jié)構(gòu) 碳硫 正硅酸四乙酯 循環(huán)穩(wěn)定性 一步法制備 熱處理 倍率性能 多硫化物 化學(xué)吸附 間苯二酚 介孔結(jié)構(gòu) 緊密包裹 快速傳輸 碳球表面 包覆層 點(diǎn)對點(diǎn) 有效地 包覆 硅源 介孔 可控 空腔 球粒 碳層 碳球 制備 甲醛 電池 緩解 保證 | ||
本發(fā)明提供一種片狀二氧化錳包覆的中空碳硫正極復(fù)合材料及制備和應(yīng)用，所述二氧化錳包覆的碳硫復(fù)合材料，碳含量為10％～30％，二氧化錳含量為10％～30％，硫含量為40％～80％，其中二氧化錳為片狀結(jié)構(gòu)，緊密包裹在中空碳硫復(fù)合材料外表面；硫主要分布在中空碳球空腔及碳層介孔中；其制備以正硅酸四乙酯為硅源，間苯二酚和甲醛為碳源一步法制備具有介孔結(jié)構(gòu)的中空碳球，方法簡單，工藝可控，碳球粒徑均勻；熱處理載硫并包覆片狀結(jié)構(gòu)的二氧化錳，其中，中空碳球不僅提供了充足的載硫空間，而且碳球間豐富的點(diǎn)對點(diǎn)接觸可以保證電子的快速傳輸，碳球表面片狀的二氧化錳包覆層對多硫化物有較強(qiáng)的化學(xué)吸附，有效地緩解了“穿梭效應(yīng)”，提高了電池的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能。
技術(shù)領(lǐng)域
本發(fā)明屬新能源技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及一種片狀二氧化錳包覆的中空碳硫正極復(fù)合材料及制備和應(yīng)用。
背景技術(shù)
隨著新能源開發(fā)和利用技術(shù)的不斷進(jìn)步，二次電池作為一種重要的能量載體正發(fā)揮著越來越重要的作用。其中，鋰離子電池憑借較好的安全性和循環(huán)穩(wěn)定性，成本低廉等優(yōu)勢已廣泛應(yīng)用于小型移動電源及動力電池等儲能領(lǐng)域。但是由于其較低的理論比容量(＜300mAhg-1)已不能滿足人們對高比能電池的需求，發(fā)展一種具有高比能量、長循環(huán)壽命、低成本和環(huán)境友好的新型二次電池具有十分重要的意義。其中，鋰硫電池憑借2600Wh/Kg的理論能量密度、原料豐富、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)吸引了廣泛的關(guān)注和研究。
硫正極材料是鋰硫電池的關(guān)鍵組成，由于單質(zhì)硫的絕緣特性，需要在正極材料中加入高導(dǎo)電的碳材料，以提升正極活性物質(zhì)的利用率和電池的倍率性能。另外，硫在放電過程中與鋰離子反應(yīng)復(fù)雜，經(jīng)歷了從長鏈多硫化物(Li2Sx,4＜x＜8)到短鏈硫化鋰的過程，其中長鏈多硫化物易溶于醚類電解液，容易透過隔膜穿梭到金屬鋰負(fù)極一側(cè)被還原，導(dǎo)致較差的容量保持率和較低的庫倫效率，因此如何緩解多硫化物的穿梭效應(yīng)是鋰硫電池中尚存在的基礎(chǔ)科學(xué)問題。
發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的目的在于提供一種片狀二氧化錳包覆的中空碳硫正極復(fù)合材料及制備和應(yīng)用。
一種片狀二氧化錳包覆的中空碳硫正極復(fù)合材料，所述二氧化錳包覆的碳硫復(fù)合材料，碳含量為10％～30％，二氧化錳含量為10％～30％，硫含量為40％～80％，其中二氧化錳為片狀結(jié)構(gòu)，緊密包裹在中空碳硫復(fù)合材料外表面；硫主要分布在中空碳球空腔及碳層介孔中；
所述中空碳材料，空腔內(nèi)徑在50～500nm，碳層厚度在10～50nm，碳材料中微孔為2nm以下，介孔為2～50nm，比表面積為100～1000m2g-1，孔體積為0.1～2cm3g-1。
一種片狀二氧化錳包覆的中空碳硫正極復(fù)合材料的制備方法，以二氧化硅為模板包覆酚醛樹脂前驅(qū)體并進(jìn)行碳化，經(jīng)刻蝕、熱處理載硫后與高錳酸鉀反應(yīng)，修飾上一層均勻的片狀二氧化錳，包括以下步驟：
(1)酚醛樹脂包覆二氧化硅過程：正硅酸四乙酯為硅源，在水乙醇堿的混合溶劑中催化水解，并先后加入間苯二酚和甲醛，反應(yīng)所得產(chǎn)物經(jīng)離心、洗滌、干燥后得到核殼結(jié)構(gòu)的酚醛樹脂包覆的二氧化硅納米球；
(2)碳化過程：將步驟(1)中制得的酚醛樹脂包覆的二氧化硅納米球置于管式爐中，在氬氣或者氮?dú)鈿夥障赂邷責(zé)峤馓蓟玫教及驳亩趸韬藲そY(jié)構(gòu)的納米球；
(3)刻蝕過程：將步驟(2)中制得的碳包覆的二氧化硅材料用濃氫氧化鈉刻蝕，然后取出離心、洗滌、干燥得到空心碳球；
(4)碳硫復(fù)合過程：取步驟(3)中制得的中空碳與升華硫，按照質(zhì)量比1:2～6進(jìn)行研磨，轉(zhuǎn)移到密封瓶中，氬氣或氮?dú)鈿夥障聼崽幚磔d硫，得到中空碳硫復(fù)合材料；
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