[發明專利]一種氮摻雜有序介孔碳?硫材料及其制備方法和應用

在審

• 申請號: 201711150363.3
• 申請日: 2017-11-18
• 公開（公告）號: CN107946569A
• 公開（公告）日: 2018-04-20
• 發明（設計）人: 孫立賢;程日光;徐芬;邵春風;周密;吳廷煥;張晨晨;陸常建;薛程
• 申請（專利權）人: 桂林電子科技大學
• 主分類號: H01M4/36
• 分類號: H01M4/36;H01M4/38;H01M4/583;H01M10/052
• 代理公司: 桂林市華杰專利商標事務所有限責任公司45112
• 代理人: 周雯

1.一種氮摻雜有序介孔碳-硫材料，其特征在于：以SBA-15、苯酚、甲醛、鳥嘌呤和硫為原料，滿足一定質量比通過軟模板法合成介孔碳粉末、再通過液相原位復合法得到未經活化的氮摻雜有序介孔碳-硫材料，最后用熔融法活化獲得氮摻雜有序介孔碳-硫材料。

2.根據權利要求1所述的氮摻雜有序介孔碳-硫正極材料，其特征在于：所述原料SBA-15、酚醛樹脂、鳥嘌呤和硫的質量比為1:（6-7）:1:（2-3）。

3. 根據權利要求1所述的氮摻雜有序介孔碳-硫正極材料，其特征在于：所述酚醛樹脂是由:苯酚溶液和20wt%的NaOH溶液以（4-5）：1的比例混合，攪拌10-20 min，然后在40-60 ℃逐滴加入甲醛，甲醛和苯酚的比例為（4-5）:1，溫度升至70-80℃繼續反應50-90min；冷卻后，用稀鹽酸調整pH至pH=7-8然后50-60 ℃真空干燥，最后得到的產物溶解在乙醇中，乙醇和產物的比例為（4-5）：1。

4. 根據權利要求1所述的氮摻雜有序介孔碳-硫正極材料，其特征在于：所述氮摻雜有序介孔碳-硫材料的硫含量為60~70 %。

5.根據權利要求1所述氮摻雜有序介孔碳-硫正極材料的制備方法，其特征在于包括以下步驟：

步驟1）軟模板法制備氮摻雜有序介孔碳粉末，以一定質量比，向燒杯中加入SBA-15、酚醛樹脂、鳥嘌呤和無水乙醇，攪拌，烘干，然后轉移至管式爐中通入 N₂以3-5 ℃/min的升溫速率升溫至750-850 ℃碳化保溫1-3 h，最后用的HF 除去二氧化硅模板，即可得到氮摻雜有序介孔碳粉末(NOMCs)；

步驟2）液相原位復合法制備未經活化的氮摻雜有序介孔碳-硫材料，將一定量的硫溶于硫化鈉水溶液中，得到多硫化鈉的水溶液，然后將步驟1）所得氮摻雜有序介孔碳粉末加入多硫化鈉的水溶液，直至碳材料與溶液混合均勻，將稀鹽酸溶液以一定速率緩慢滴加入混合均勻的溶液中反應，待反應完全后，將得到分散均勻的懸濁液，然后過濾、干燥得到氮摻雜有序介孔碳-硫材料；

步驟3）氮摻雜有序介孔碳-硫材料的活化，將步驟2）得到的未經活化的氮摻雜有序介孔碳-硫材料，在一定條件下熱處理得到氮摻雜有序介孔碳-硫材料。

6. 根據權利要求5所述的制備方法，其特征在于：所述步驟1）SBA-15、酚醛樹脂、鳥嘌呤和無水乙醇的質量比為1:（6-7）:1: （10-20），所述步驟1）攪拌的時間為15-25小時，所述步驟1）的碳化條件為以氮氣做保護氣，碳化溫度為750-850 ℃。

7. 根據權利要求5所述的制備方法，其特征在于：所述步驟2）的硫與步驟1）的氮摻雜有序介孔碳的質量比為（1-2）:1，所述步驟2）的升溫速率為3 ℃/min，保溫的時間為1~3 h。

8. 根據權利要求5所述的制備方法，其特征在于：所述步驟3）熱處理的條件為150-160 ℃下保溫3～5h，繼續升溫至280-300 ℃保溫30~60分鐘。

9. 根據權利要求1所述的氮摻雜有序介孔碳-硫正極材料作為鋰硫電池正極的應用，其特征在于：當電流密度為335 mA/cm²時，首次放電比容量為1100~1200 mAh/g。

10. 根據權利要求1所述的氮摻雜有序介孔碳-硫正極材料作為鋰硫電池正極的應用，其特征在于：經170次循環后，比容量衰減至600~650 mAh/g，為首次放電的50 %，平均每次衰減率為0.29%。