[發明專利]一種石墨烯基硅碳復合材料的制備方法

有效

• 申請號: 201711064440.3
• 申請日: 2017-11-02
• 公開（公告）號: CN107946556B
• 公開（公告）日: 2020-07-21
• 發明（設計）人: 沈晨
• 申請（專利權）人: 內蒙古欣源石墨烯科技股份有限公司
• 主分類號: H01M4/36
• 分類號: H01M4/36;H01M4/38;H01M4/62;H01M10/0525
• 代理公司: 蘇州國誠專利代理有限公司 32293
• 代理人: 王麗

本發明涉及一種石墨烯基硅碳復合材料的制備方法，首先將質量比為1?2:1的氧化石墨烯和馬來酸鹽分散到水中，攪拌、噴霧干燥，使其成為粉末狀，高溫處理，得到球形石墨烯微球；將納米硅、球形石墨烯微球分散在溶劑中，經過超聲、攪拌，待混合均勻后除去溶劑，在惰性氣體下高溫處理，得到納米硅/球形石墨烯微球復合物；再將復合物與有機碳源分散在溶劑中，經過超聲、攪拌，待混合均勻后除去溶劑，在惰性氣體下高溫處理，得到石墨烯基硅碳復合材料。本發明有益效果是：球形石墨烯微球高度分散，馬來酸鹽、硅和碳分布均勻，首次放電容量可達750以上，首次庫倫效率達92％以上，0.1C下充放電，500次循環后容量保持率85％以上。

技術領域

本發明涉及石墨烯基硅碳復合材料的制備方法，屬于鋰離子電池負極材料制備技術領域。

背景技術

隨著生產的需求和環境保護意識的提高，新能源成為各國爭相發展的重點，鋰離子電池以其比能量大、工作電壓高、自放電率小、體積小、重量輕等優勢早已占據3C領域大部分市場。

目前商業化的鋰離子電池負極材料主要為石墨，但理論容量僅為372mAh/g，已逐漸不能滿足市場對高能量密度的需求。

硅具有超高的理論比容量(4200mAh/g)和較低的嵌脫鋰電位(0.5V)，且硅的電壓平臺略高于石墨，在充電時較難引起表面析鋰，安全性能更好。硅作為鋰離子電池負極材料時缺點也非常明顯。首先，硅是半導體材料，自身的電導率較低；其次，在電化學循環過程中，鋰離子的嵌入和脫出會使硅基材料體積發生300％以上的膨脹與收縮，由此產生的機械作用力會使硅基材料逐漸粉化，造成結構坍塌，最終導致電極活性物質與集流體脫離，喪失電接觸，進而使得鋰離子電池的循環性能大大降低。

發明內容

為了解決現有技術中石墨理論容量低、硅脫嵌鋰造成結構坍塌的技術問題，本發明的目的是提供一種石墨烯基硅碳復合材料的制備方法。

本發明的技術方案是：

一種石墨烯基硅碳復合材料的制備方法，首先將質量比為1-2:1的氧化石墨烯和馬來酸鹽分散到水中，在70-90℃攪拌2h后得到分散液，然后在150-200℃下噴霧干燥，使其成為粉末狀，220-250℃處理5h后，再在300-350℃處理5h后，450-500℃處理5h，再在750-800℃處理5h，得到球形石墨烯微球；將納米硅、球形石墨烯微球分散在溶劑中，經過超聲、攪拌，待混合均勻后除去溶劑，在惰性氣體下50-100℃保持10-20min，200-300℃保持20-30min，700-800℃保持5-6h，得到納米硅/球形石墨烯微球復合物；再將復合物與有機碳源分散在溶劑中，經過超聲、攪拌，待混合均勻后除去溶劑，在惰性氣體下50-100℃保持10-20min，200-300℃保持20-30min，700-800℃保持5-6h，850-900℃保持8-10h，得到石墨烯基硅碳復合材料。

優選的是：首先將質量比為1.5:1的氧化石墨烯和馬來酸鹽分散到水中，在80℃攪拌2h后得到分散液，然后在180℃下噴霧干燥，使其成為粉末狀，240℃處理5h后，再在320℃處理5h后，480℃處理5h，再在780℃處理5h，得到球形石墨烯微球；將納米硅、球形石墨烯微球分散在溶劑中，經過超聲、攪拌，待混合均勻后除去溶劑，在惰性氣體下80℃保持10-20min，260℃保持20-30min，780℃保持5-6h，得到納米硅/球形石墨烯微球復合物；再將復合物與有機碳源分散在溶劑中，經過超聲、攪拌，待混合均勻后除去溶劑，在惰性氣體下80℃保持10-20min，260℃保持20-30min，780℃保持5-6h，880℃保持8-10h，得到石墨烯基硅碳復合材料。

本發明還提供一種石墨烯基硅碳復合材料，采用上述方法制備。

本發明還提供一種鋰離子電池負極材料，采用上述石墨烯基硅碳復合材料。

本發明還提供一種鋰離子電池，采用上述負極材料。