[發明專利]一種氧化石墨烯的制備方法

在審

• 申請號: 201711032279.1
• 申請日: 2017-10-30
• 公開（公告）號: CN107601489A
• 公開（公告）日: 2018-01-19
• 發明（設計）人: 葉鵬;倪華鋼;秦存琪
• 申請（專利權）人: 嘉興烯成新材料有限公司
• 主分類號: C01B32/198
• 分類號: C01B32/198
• 代理公司: 杭州賽科專利代理事務所(普通合伙)33230
• 代理人: 伍華榮

技術領域

本發涉及石墨烯技術領域，具體涉及一種氧化石墨烯的制備方法。

背景技術

石墨烯是一種由碳原子以SP²雜化形成的蜂窩狀平面薄膜，只有一個原子厚度的二維材料。石墨烯的特殊結構，使其具有良好強度、柔韌、導電、導熱光學特性等優點，在材料學、物理學、航空航天等領域得到廣泛的應用。氧化石墨烯是石墨烯的氧化物，也是制備石墨烯的原料之一。由于氧化石墨烯結構與石墨烯結構相似，也表現出很多優良的物化性能，一直受到科學界的關注和研究。目前，制備氧化石墨烯最長用的方法是改進后Hummer法，該方法是使用了大量的濃硫酸、高錳酸鉀等化學試劑，在反應后的溶液中殘留了大量的硫酸根、錳離子、氫離子等。氧化石墨烯的后處理方法是將制備好的氧化石墨烯進行洗滌，常用的洗滌方法有離心分離和過濾法，由于氧化石墨烯顆粒很小，抽濾法和離心分離法洗滌需要花費大量的時間和動力以及廢液難回收，造成了大量的浪費。

發明內容

為了解決上述技術問題，本發明提供一種簡單、快捷、綠色環保等優點的氧化石墨烯制備方法。

本發明是一種氧化石墨烯的制備方法，將石墨、催化劑、氧化劑、去離子水混合后經一定溫度反應，超聲，得到氧化石墨烯。

優選的，所述石墨可以采用鱗片石墨或者膨脹石墨或者初步氧化石墨。更為優選的是膨脹石墨或者初步氧化石墨。因為膨脹石墨和初步氧化石墨結構疏松，片層間距較大，有利于氧化反應的進行，且片層易于剝離。

選用的催化劑有：V₂O₅/SiO₂、Fe-Ga-2SM-5、Pt-PMo₁₂/SiO₂、Pd-PMo₁₂/SiO₂、Fe³⁺/MgO、FeSO₄/SiO₂。作為優選的是Fe-Ga-2SM-5、Pt-PMo₁₂/SiO₂、Pd-PMo₁₂/SiO₂，因為Fe-Ga-2SM-5、Pt-PMo₁₂/SiO₂、Pd-PMo₁₂/SiO₂催化劑的活性、選擇性、收率高。

選用一氧化二氮、氧氣、過氧化氫、臭氧、過氧化鉀、過氧化鈉作為氧化劑。作為優選的是氧氣和過氧化氫，氧氣為空氣中的組分之一，易獲得，無論是空氣中的氧氣還是純氧氣具有價格低廉，環境友好等特點；過氧化氫由于其自身的環境友好特性被選作為液相中的典型氧化劑，反應副產物水對環境無污染，原子利用率高，具有良好的經濟效益和環境友好效果。

優選的，所述的石墨、催化劑、氧化劑、去離子水的質量之比為（5~10）：（0.1~0.3）：（20~60）：（500~700）。更優選為，所述石墨、催化劑、氧化劑、去離子水的質量之比為5：0.2：20：600。

優選的，所述反應時間為2 ~24 h。雖然，反應時間越長，反應越充分，因而產率上升，但由于反應進行24h后，氧化劑幾乎耗盡，使得反應速率邊緩，產率的增長速率減緩，所以反應時間優選為2~24 h。更優選為，所述反應時間為：4~8 h。

優選的，所述反應溫度為40~100℃。雖然，反應溫度越高，反應的速率越快，但由于反應溫度過高，導致氧化劑分解過快，部分自由基相互反應生成副產物，造成氧化劑利用率的降低和不利于產物提純。更優選為，反應溫度為70℃。

優選的，所述超聲時間為2~8 h。超聲時間越長石墨片層剝離的越充分，超聲時間過長石墨片層的剝離率降低，導致能源的浪費。更為優選，超聲時間為3h。

本發明中石墨、催化劑、氧化劑、去離子水的反應過程包含以下幾個步驟：

（1）在1L三口燒瓶中加入5~10 g石墨、0.1~0.3 g催化劑、300~400 mL水溶液，機械攪拌至均勻混合物，然后，超聲1 h；

（2）攪拌下緩慢加入10~20 mL氧化劑，常溫下反應1~1.5 h；

（3）進一步氧化，攪拌下緩慢加入30~50 mL氧化劑，加熱至40~100℃反應2~8h，隨著反應的進行，反應體系變得粘稠；

（4）加入300~400 mL去離子水，攪拌30 min，超聲1h，即得到氧化石墨烯溶液。