[發明專利]一種氧化石墨烯包覆氮化硅復合粉體的制備方法

在審

• 申請號: 201710952983.2
• 申請日: 2017-10-13
• 公開（公告）號: CN107573089A
• 公開（公告）日: 2018-01-12
• 發明（設計）人: 許崇海;張文亮;陳照強;衣明東;肖光春
• 申請（專利權）人: 齊魯工業大學
• 主分類號: C04B35/78
• 分類號: C04B35/78;C04B35/63
• 代理公司: 濟南金迪知識產權代理有限公司37219
• 代理人: 陳桂玲

1.一種氧化石墨烯包覆氮化硅復合粉體的制備方法,包括步驟:

a.將Si₃N₄粉體加入到雙氧水中，使充分分散，然后于溫度60～100℃、磁力攪拌條件下氧化處理；制得表面氧化的Si₃N₄粉體；

b.取步驟a制得的表面氧化的Si₃N₄粉體分散到水醇混合溶液中，超聲分散，之后添加偶聯劑水解溶液，偶聯劑用量為表面氧化的Si₃N₄粉體質量的2.5％～10％；繼續超聲攪拌使混合均勻；升溫至60～90℃，調節pH值為8～10，在磁力攪拌下反應2-4小時；得到偶聯劑表面改性的Si₃N₄懸濁液；然后調節所述Si₃N₄懸濁液pH值為3～5，將得到的酸性Si₃N₄懸濁液與pH值為8～10的氧化石墨烯水分散液混合，超聲攪拌后靜置，直至包覆粒子全部沉淀，分離、干燥，獲得氧化石墨烯包覆氮化硅(Si₃N₄@GO)復合粉體。

2.根據權利要求1所述的氧化石墨烯包覆氮化硅復合粉體的制備方法，其特征在于步驟a中，所述Si₃N₄粉體平均粒徑為100～200nm；優選的，按每升雙氧水計，Si₃N₄粉體的加入量為10～20g/L。

3.根據權利要求1所述的氧化石墨烯包覆氮化硅復合粉體的制備方法，其特征在于步驟a中，對所述Si₃N₄粉體表面氧化處理的溫度為70～90℃。

4.根據權利要求1所述的氧化石墨烯包覆氮化硅復合粉體的制備方法，其特征在于步驟a中還包括，在氧化處理結束后，冷卻至室溫，離心分離，清洗，干燥；優選的，Si₃N₄粉體干燥時的溫度為200～250℃。

5.根據權利要求1所述的氧化石墨烯包覆氮化硅復合粉體的制備方法，其特征在于步驟b中，所述表面氧化的Si₃N₄粉體質量與所述水醇溶液體積之比為1～2g:200～300mL；優選的,所述水醇溶液是水與無水乙醇體積比1～1.5:1～1.5的溶液。

6.根據權利要求1所述的氧化石墨烯包覆氮化硅復合粉體的制備方法，其特征在于,步驟b中所述偶聯劑水解溶液是：將偶聯劑溶于水醇溶液中，超聲攪拌30～60min充分水解；優選的,以表面氧化的Si₃N₄粉體質量為100g計，所述偶聯劑的質量與所述水醇溶液的體積之比為2.5～10g:50～100mL。

7.根據權利要求1所述的氧化石墨烯包覆氮化硅復合粉體的制備方法，其特征在于,所述氧化石墨烯水分散液按以下方法配制：

將氧化石墨烯(GO)加入蒸餾水中，超聲分散，氧化石墨烯分散液濃度為0.3～0.6mg/mL；滴加氨水調節氧化石墨烯分散液的pH值＝8～10。

8.根據權利要求1所述的氧化石墨烯包覆氮化硅復合粉體的制備方法，其特征在于,步驟b中，所述偶聯劑質量為表面氧化的Si₃N₄用量的4～6％；優選的，調節懸濁液pH為8.5～9.5，反應溫度為75～85℃。

9.根據權利要求1所述的氧化石墨烯包覆氮化硅復合粉體的制備方法，其特征在于,步驟b中，所述表面氧化的Si₃N₄粉體與氧化石墨烯的質量比為15～35:1～1.5；最優選的，表面氧化的Si₃N₄粉體與氧化石墨烯的質量比為20:1。

10.一種根據權利要求1～9任一項所述的制備方法制備氧化石墨烯包覆Si₃N₄復合粉體，用于陶瓷材料增韌補強。