[發明專利]基于CECE法的核電站含氚水處理方法及裝置

在審

• 申請號: 201710912890.7
• 申請日: 2017-09-30
• 公開（公告）號: CN107767981A
• 公開（公告）日: 2018-03-06
• 發明（設計）人: 邱乙畝
• 申請（專利權）人: 邱乙畝
• 主分類號: G21F9/04
• 分類號: G21F9/04;G21F9/06;G21F9/20
• 代理公司: 武漢楚天專利事務所42113
• 代理人: 孔敏

技術領域

本發明涉及放射性液體廢物的處理技術領域，具體是一種基于CECE法的核電站含氚水處理方法及裝置。

背景技術

我國的重水堆核電機組自2003年建成后，已運行了近15年，其反應堆慢化劑及冷卻劑中氚的含量已經累積增長到較高水平，該廠正在考慮配備除氚裝置。此外，我國內陸核電項目已在開展各項工作，在不久的將來將有內陸項目獲批。內陸廠址的客觀條件(如排放受納水體環境的容量比濱海電廠小，廢液的排放稀釋條件不如濱海電站)對氚的排放提出了更高的要求。因此，在目前水資源短缺且環境保護標準日益嚴格的形勢下，對含氚廢液進行處理的必要性逐漸增強。

自然界中氫元素有三種同位素即氕、氘、氚，H氕原子核內有1個質子，無中子，豐度為99.98﹪；D氘(又叫重氫)，原子核內有1個質子，1個中子，豐度0.016﹪；T氚(又叫超重氫)，原子核內有1個質子，2個中子，豐度0.004﹪。氚是放射性元素，但是由于氚的β衰變只會放出高速移動的電子，不會穿透人體，因此只有當人體吸入氚時產生內照射才會危害人體健康，氚會發射β射線而衰變成氦3，半衰期為12.5年。

輕水堆及重水堆在運行過程中都會產生氚，重水堆每年的氚產量高于輕水堆，由于重水價格昂貴，需要凈化后循環重復使用，這使得重水中的氚含量不斷累積，能達到80Ci/kg(3×10¹²Bq/L)左右，為了保障運維人員的安全，降低輻照劑量，一般重水堆都會配置除氚裝置，在運行一定時間后用于凈化慢化劑和冷卻劑中的氚。而輕水堆的冷卻劑只是部分循環使用，排出的放射性液態流出物帶走了一部分氚，為了降低運維人員受照射的劑量，反應堆冷卻劑中氚濃度控制在1.5×10⁷Bq/L以下。冷卻劑和慢化劑中的氚主要以氚化水(HTO/DTO)的形態存在，這不同于一般的污染物是以懸浮或溶解的形式存在于水中，而是水分子自身的結構發生了變化。由于其與水具有相同的物理化學性質，常規技術很難將其去除。隨著人類環保意識的增強，國家發布了更為嚴格的核設施監管標準，GB6249-2011《核動力廠環境輻射防護規定》規定了內陸核電站排放口一千米處受納水體中總β放射性不超過1Bq/L，氚濃度不超過100Bq/L的限制指標，同時對氚的年總排放量提出了7.5×10¹³Bq/a的排放限值；及3000MW堆功率的重水堆氚的總排放量不能超過3.5×10¹⁴Bq/a的排放限值。GB14587-2011《核電廠放射性液態流出物排放技術要求》規定，在總排放口下游1km處，受納水體中3H濃度不得超過100Bq/L。

目前，對于現有的包括重水堆和輕水堆在內的壓水堆技術路線，無論是三代堆型還是二代加堆型，對含氚廢液均沒有較為經濟的處理方法。目前僅國外部分重水堆配備了昂貴的氚凈化裝置，因其運行能耗很高，經濟性差，未能得到廣泛應用，同堆功率的輕水堆須凈化的水量較重水堆大，利用現有技術處理，其經濟性更差，國內外輕水堆均未配備氚凈化裝置。以重水提氚為例，現有工藝主要包含兩個部分：一個是氚的相轉化過程，即將含氚重水的氚(DTO)形式轉化成氣體DT形式。根據交換方式及操作條件不同，氚的轉化過程可分為蒸汽催化交換(VPCE)、液相催化交換(LPCE)和聯合電解催化交換(CECE)。另一過程為含氘、氚氣體的分離濃縮過程。從理論上講VPCE、LPCE和CECE工藝都可用于輕水中除氚。但VPCE工藝有反應溫度高，能耗高，交換效率低，后端氣體分離處理量大等缺點；而LPCE工藝雖然反應溫度低，但也存在分離因子更小，液氣流率比低，后端氣體分離處理量更大等問題。相對的，由于氚更容易富集于液相，CECE工藝催化交換柱功能又是使氚從氣相向液相轉換，再加上電解過程對氚的濃縮，因此CECE的分離因子很高，從催化交換柱頂端出來的貧氚氫氣中氚的濃度很低，可不經過后端的低溫精餾處理而直接排出。綜合比較三種技術，CECE最具優勢，不僅適用于氚濃度較高的重水堆，也適用于氚濃度低的輕水堆，雖然其能耗較前兩種技術低，但其單位能耗還是很高，這也限制了除氚裝置在工業上的應用。

發明內容

本發明提供一種適用范圍廣，且能耗低的基于CECE法的核電站含氚水處理方法及裝置，成本相對較低，環境負荷小，能夠高效的對核電站產生的大量含氚水進行處理，而且運行穩定安全，維護維修方便，實現了能量的回收及循環利用，產生了明顯的經濟效益。