[發(fā)明專利]一種MOX/g-C3

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 201710665067.0
• 申請日: 2017-08-07
• 公開（公告）號: CN107511160B
• 公開（公告）日: 2020-06-23
• 發(fā)明（設計）人: 劉樹森;任軍;李亮亮;張亮;羅東謀
• 申請（專利權）人: 錫林郭勒職業(yè)學院
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;F23G7/07
• 代理公司: 太原科衛(wèi)專利事務所(普通合伙) 14100
• 代理人: 張彩琴;李曉娟

本發(fā)明屬于非貴金屬催化劑以及氣體污染物消除技術領域，涉及一種石墨相氮化碳（g?C₃N₄）負載非貴金屬氧化物催化劑的制備及其在甲苯催化燃燒反應中的應用。將g?C₃N₄前體與SiO₂納米微球混合，在馬弗爐中焙燒，制成g?C₃N₄@SiO₂；以所制備的g?C₃N₄@SiO₂為載體，加入一定量的硝酸鹽，浸漬一定時間后，烘干研磨，所得固體粉末在馬弗爐中焙燒，得到所述MOx/g?C₃N₄@SiO₂催化劑。本發(fā)明所述的催化燃燒催化劑，活性高、穩(wěn)定性好，且載體制備簡易，活性組分來源廣泛、成本低廉，負載過程采用易于工業(yè)化的浸漬法，操作簡易，易于規(guī)模化生產。

技術領域

本發(fā)明屬于非貴金屬催化劑以及氣體污染物消除技術領域，涉及一種石墨相氮化碳 (g-C₃N₄)負載非貴金屬氧化物催化劑的制備及其在甲苯催化燃燒反應中的應用。

背景技術

揮發(fā)性有機化合物(Volatile Organic Compounds，VOCs)是造成大氣污染的重要來源物(Science,2013,341:643；Front.Environ.Sci.Eng.,2016,10:1)。世界衛(wèi)生組織(WHO)將 VOCs定義為：熔點低于室溫且沸點在50～260℃之間的揮發(fā)性有機化合物的總稱，包括烴類、醇類、醛類等在內，被認定的化合物已達300余種(J.Catal.,2011,281:88)。VOCs不但自身具有毒性，它的排放能引起溫室效應、破壞臭氧層、產生光化學煙霧，對自然環(huán)境與人類健康都具有很大危害，已經與SOx、NOx一同成為了大氣污染控制的重點污染物(Environ. Pollut.,2008,151:362)。甲苯是一種重要的VOCs，是最為常見的室內外空氣污染物，主要來自于石油化工、煤化工、油漆等生產過程，對其進行有效消除十分必要。

目前用于甲苯及相關VOCs消除的方法主要有吸附法、光降解法、生物降解法、高溫燃燒法和催化燃燒法等(物理化學學報,2010,26:885)，其中催化燃燒技術是一種普適性強、消除徹底的方法，最有希望實現工業(yè)化應用，其關鍵是催化劑的開發(fā)。近年來，研究人員嘗試開發(fā)了大量的催化劑，其中貴金屬類催化劑性能最好，起燃溫度低、最高轉化溫度低。如 CN103551141A和CN105688904A，分別以Pt和Pd為活性金屬，通過負載在氧化物或復合氧化物上制備成催化劑，其甲苯的完全氧化的溫度分別達到110℃和230℃。但貴金屬催化劑存在成本高、易被毒化的缺點，使其推廣應用受到了影響。

石墨相氮化碳(Graphitic carbon nitride，g-C₃N₄)是一種氮碳比例相對固定且具有類石墨層狀結構的碳氮材料，擁有獨特的電子結構、熱穩(wěn)定和化學穩(wěn)定性以及光學性質，已被廣泛用于了光電催化的研究中(Appl.Surf.Sci.,2017,391:72)。本發(fā)明以g-C₃N₄的前體(二氰二胺、三聚氰胺或者尿素)與納米SiO₂微球混合焙燒而成的g-C₃N₄@SiO₂為載體，通過負載廉價易得的過渡金屬氧化物MOx(M為Fe、Mn、Cu、Co等)制成一種負載型催化劑，該催化劑可用于低溫(300℃)下甲苯催化燃燒反應。

發(fā)明內容

本發(fā)明的第一個目的是提供一種制備工藝簡單、原料來源廣泛、成本低廉且催化活性高、穩(wěn)定性好的催化劑。本發(fā)明的第二個目的是提供所述催化劑在甲苯催化燃燒中的應用，可實現較低溫度下催化甲苯完全氧化。

本發(fā)明是通過以下技術方案實現的：一種石墨相氮化碳負載非貴金屬氧化物催化劑的制備方法，包括如下步驟：