[發明專利]石墨烯及其制備方法

有效

• 申請號: 201710513321.5
• 申請日: 2017-06-29
• 公開（公告）號: CN107188161B
• 公開（公告）日: 2020-01-10
• 發明（設計）人: 李青;劉思樺;李赫然;王忠輝
• 申請（專利權）人: 北京旭碳新材料科技有限公司
• 主分類號: C01B32/186
• 分類號: C01B32/186
• 代理公司: 11283 北京潤平知識產權代理有限公司
• 代理人: 嚴政;劉依云

本發明涉及石墨烯的制備技術領域，公開了一種制備石墨烯的方法，該方法包括以下步驟：(1)將襯底加熱至石墨烯的生長溫度并進行退火處理；(2)向反應體系通入有機碳源和氫氣，在步驟(1)所得襯底表面進行石墨烯的生長；(3)冷卻步驟(2)所得襯底；其中，步驟(1)中，所述加熱的升溫速率為10?100℃/min，所述退火的時間為1?60分鐘，步驟(2)中，所述有機碳源和氫氣的通入流量比為1:(1?10)，步驟(3)中，所述冷卻的降溫速率為10?100℃/min。采用本發明提供的方法制備石墨烯，整個制備過程無需使用載氣，氣體消耗量低，條件溫和可控。由本發明提供的方法可以制備得到單層石墨烯薄膜，所得石墨烯表面平整、無明顯褶皺，具有優良的導電性和光學性質。

技術領域

本發明涉及石墨烯的制備技術領域，具體涉及一種石墨烯的制備方法及其制備的石墨烯。

背景技術

石墨烯是由單層碳原子緊密堆積成的二維蜂窩狀晶體結構，是構建其他維數炭材料(零維富勒烯、一維納米碳管、三維石墨)的基本結構單元。石墨烯獨特的晶體結構使它具有優異的電學、熱學和力學性能，如室溫下其電子遷移率高達200,000cm²/V·s，熱導率高達5300W/m·k，有望在多功能納電子器件、透明導電膜、復合材料、催化材料、儲能材料、場發射材料、氣體傳感器及氣體存儲等領域獲得廣泛應用。為了綜合利用石墨烯的眾多優異特性，高質量石墨烯的制備方法至關重要。自2004年英國曼徹斯特大學的研究組采用膠帶剝離法(或微機械剝離法)首次分離獲得穩定存在的石墨烯后，很多制備石墨烯的方法陸續被發展起來，包括化學氧化剝離法、析出生長法和化學氣相沉積(CVD)法。其中，CVD法是目前可控制備大面積、高質量石墨烯的主要方法。通過控制溫度、碳源和壓力等制備條件，可以實現在多種基體材料表面(金屬和非金屬)生長石墨烯。近幾年，CVD法制備的石墨烯已經用于制備高性能的石墨烯透明導電薄膜，在以觸摸屏，柔性電極為代表的光電器件等領域展現出了廣闊的應用前景。

目前，采用CVD法生長大面積石墨烯存在制備氣體耗費過多的問題。為了進一步推動石墨烯的產業應用，需要發展降低CVD法制備氣體用量的有效途徑。典型的大面積石墨烯的低壓化學氣相沉積(LPCVD)法在升溫、退火、生長和冷卻過程中均使用載氣，以高純氬氣為典型代表。生長大面積石墨烯的典型LPCVD工藝需要消耗大量的氬氣氣源，而且高純氬氣氣體的成本較高。如何在降低氣體用量成本的前提下制備出高質量單層石墨烯成為了一個關鍵待解決的問題。

發明內容

本發明的目的是為了克服現有的化學氣相沉積法制備石墨烯的技術存在的氣體消耗量大、成本高的問題，提供一種制備石墨烯的方法和由該方法制備的石墨烯，由本發明提供的制備石墨烯的方法中，全程無需使用氬氣等載體，僅通過調控襯底的加熱升溫速率、退火時間、有機碳源和氫氣的通入流量和比例和石墨烯的生長時間以及冷卻速率，即可制備得到表面平整、方阻小、透光率高的單層石墨烯薄膜。

為了實現上述目的，本發明一方面提供一種制備石墨烯的方法，該方法包括以下步驟：

(1)將襯底加熱至石墨烯的生長溫度并進行退火處理；

(2)向反應體系通入有機碳源和氫氣，在步驟(1)所得襯底表面進行石墨烯的生長；

(3)冷卻步驟(2)所得襯底；

其中，步驟(1)中，所述加熱的升溫速率為10-100℃/min，所述退火的時間為1-60分鐘，步驟(2)中，所述有機碳源和氫氣的通入流量比為1:(1-10)，步驟(3)中，所述冷卻的降溫速率為10-100℃/min。

優選地，步驟(1)中，所述加熱的升溫速率為15-50℃/min，所述退火的時間為1-30分鐘，步驟(2)中，所述有機碳源和氫氣的通入流量比為1:(3-10)，步驟(3)中，所述冷卻的降溫速率為15-50℃/min。

優選地，所述有機碳源為烴類氣體，進一步優選為甲烷、乙烯和乙炔中的至少一種，更進一步優選為甲烷。