[發明專利]一種多孔石墨烯/分子篩復合薄膜酸催化劑及其制備方法與應用

有效

• 申請號: 201710485274.8
• 申請日: 2017-06-23
• 公開（公告）號: CN107349955B
• 公開（公告）日: 2020-09-22
• 發明（設計）人: 黃建林;王俊中;林湘君;王亞萌;張會念
• 申請（專利權）人: 華南理工大學
• 主分類號: B01J29/40
• 分類號: B01J29/40;C07D317/20;C07C45/74;C07C49/835;C07C41/56;C07C43/305
• 代理公司: 廣州粵高專利商標代理有限公司 44102
• 代理人: 何淑珍

1.一種多孔石墨烯/分子篩復合薄膜酸催化劑的制備方法，其特征在于，包括如下步驟：

（1）分子篩前驅體溶液的制備：將鋁源、硅源、四丙基氫氧化銨和去離子水混合均勻，得到分子篩前驅體溶液；所述鋁源包括異丙醇鋁和鋁酸鈉中的一種以上；所述硅源包括正硅酸乙酯和正硅酸甲酯中的一種以上；所述鋁源、硅源、四丙基氫氧化銨和去離子水的摩爾比為0.5~1：0.00625~60：0.25~11.5：30~1500；

（2）石墨烯與分子篩的復合：將分子篩前驅體溶液與石墨烯的水分散液混合均勻后，持續攪拌進行組裝，反應生成的沉淀經洗滌、干燥后，再次分散于分子篩前驅體溶液中，繼續攪拌進行反應，實現分子篩的二次生長；所述分子篩前驅體溶液與石墨烯的水分散液混合的比例按照石墨烯與分子篩前驅體的質量比為6%~30%混合；所述石墨烯的水分散液的濃度為2~6mg/mL；所述持續攪拌進行組裝是在50~120℃攪拌12~48小時；干燥后的沉淀產物與分子篩前驅體溶液的料液比為1：0.3~2 g/mL；所述繼續攪拌進行反應是在溫度150~200℃下攪拌反應3~5天；

（3）煅燒：反應結束后，得到的最終沉淀產物經洗滌、干燥后，于空氣氣氛下進行預燒結處理；所述預燒結處理的溫度為500~1000℃，時間為2~8小時；預燒結處理得到的產物置于硝酸銨溶液中，攪拌下進行離子交換；離子交換得到的產物再次在空氣氣氛下進行二次燒結處理，所述二次燒結處理的溫度為500~1000℃，時間為2~10小時；得到所述的多孔石墨烯/分子篩復合薄膜酸催化劑；所述硝酸銨溶液的濃度為0.8-2.0 mol/L；所述離子交換是在80~120℃攪拌3~10小時；所述離子交換的次數為3~6次。

2.根據權利要求1所述的一種多孔石墨烯/分子篩復合薄膜酸催化劑的制備方法，其特征在于，步驟（2）、（3）中，所述洗滌是用乙醇與水的體積比為1:1的溶液離心洗滌3~6次；所述干燥是在60℃~100℃下真空干燥12~36小時。

3.由權利要求1或2所述的制備方法制得的一種多孔石墨烯/分子篩復合薄膜酸催化劑。

4.權利要求3所述的一種多孔石墨烯/分子篩復合薄膜酸催化劑在有機催化反應中的應用，其特征在于，包括摩爾量在500~2000 g/mol的大分子的催化轉化。