[發(fā)明專利]一種等壓氨合成并聯(lián)產(chǎn)含碳化學(xué)品的工藝

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 201710357642.0
• 申請日: 2017-05-19
• 公開（公告）號: CN107043089B
• 公開（公告）日: 2019-06-04
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 江莉龍;林建新;倪軍;林炳裕;林科
• 申請（專利權(quán)）人: 福州大學(xué)化肥催化劑國家工程研究中心;福建三聚福大化肥催化劑國家工程研究中心有限公司
• 主分類號: C01B3/50
• 分類號: C01B3/50;C01B3/34;C01C1/04;B01J23/63;C10G2/00
• 代理公司: 北京三聚陽光知識產(chǎn)權(quán)代理有限公司 11250
• 代理人: 閆聰彥

1.一種等壓氨合成并聯(lián)產(chǎn)含碳化學(xué)品的工藝，其特征在于，包括如下步驟：

S1、對含碳原料氣進(jìn)行凈化處理以降低其中的硫和砷含量；

S2、將步驟S1得到的凈化氣送入反應(yīng)器中以進(jìn)行CO轉(zhuǎn)化反應(yīng)，反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)分離后得到含碳化學(xué)品，剩余尾氣依次經(jīng)脫碳和提氫后得到氫氣；

S3、將步驟S2得到的氫氣與氮氣以體積比(1.65～2.45)：1的比例混勻后作為合成氨原料氣，在第一釕基催化劑存在的條件下發(fā)生反應(yīng)；

S4、步驟S3得到的反應(yīng)氣在壓力為5～7.5MPa、溫度為360～430℃、體積空速為6000～12000h^-1及第二釕基催化劑存在的條件下發(fā)生反應(yīng)；

所述第二釕基催化劑以氮摻雜的鎂鋁水滑石的焙燒產(chǎn)物為載體，所述焙燒產(chǎn)物中含有30～60v％的尖晶石相；

S5、步驟S4得到的反應(yīng)氣經(jīng)氨分離后，未分離出的氨與未反應(yīng)的氫、氮的混合氣循環(huán)至步驟S3中用于配制合成氨原料氣；

其中，所述含碳原料氣為煤基合成氣、生物基合成氣、天然氣、煤層氣、頁巖氣中的一種或多種。

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的等壓氨合成并聯(lián)產(chǎn)含碳化學(xué)品的工藝，其特征在于，步驟S1先對所述含碳原料氣進(jìn)行甲烷重整制合成氣，再對重整后的氣體進(jìn)行凈化處理。

3.根據(jù)權(quán)利要求1或2所述的等壓氨合成并聯(lián)產(chǎn)含碳化學(xué)品的工藝，其特征在于，所述CO轉(zhuǎn)化反應(yīng)為費托合成反應(yīng)、制低碳醇反應(yīng)、制低碳烯烴反應(yīng)中的一種或多種。

4.根據(jù)權(quán)利要求1或2所述的等壓氨合成并聯(lián)產(chǎn)含碳化學(xué)品的工藝，其特征在于，步驟S2中所述尾氣先進(jìn)行CO變換之后再進(jìn)行脫碳。

5.根據(jù)權(quán)利要求1或2所述的等壓氨合成并聯(lián)產(chǎn)含碳化學(xué)品的工藝，其特征在于，步驟S3的反應(yīng)壓力為5.5～7.5MPa、溫度為380～435℃，所述合成氨原料氣的體積空速為6000～10000h^-1；

所述第一釕基催化劑以活性炭載體重量為基準(zhǔn)包含Ru：2～7wt％、Ba+Mg+Ln：3～8wt％、K：6～18wt％。

6.根據(jù)權(quán)利要求1或2所述的等壓氨合成并聯(lián)產(chǎn)含碳化學(xué)品的工藝，其特征在于，所述第一釕基催化劑和第二釕基催化劑分別裝填于不同的氨合成塔中；或者

所述第一釕基催化劑和第二釕基催化劑均裝填于同一氨合成塔中。

7.根據(jù)權(quán)利要求1或2所述的等壓氨合成并聯(lián)產(chǎn)含碳化學(xué)品的工藝，其特征在于，在所述第二釕基催化劑中，氮元素的摻雜量以質(zhì)量計為鎂鋁水滑石質(zhì)量的1～10％；所述鎂鋁水滑石中鎂與鋁的摩爾比為(0.6～2.9):1。

8.根據(jù)權(quán)利要求1或2所述的等壓氨合成并聯(lián)產(chǎn)含碳化學(xué)品的工藝，其特征在于，所述第二釕基催化劑的載體的制備方法包括：

將含氮前驅(qū)體溶于水配成含氮溶液，采用浸漬法將所述含氮溶液負(fù)載于所述鎂鋁水滑石上，而后加熱使之干燥，并于190～200℃下焙燒0.5～2h，即得所述氮摻雜的鎂鋁水滑石；其中，所述含氮前驅(qū)體為尿素、氨水或水合肼；所述焙燒是在氮氣和/或氨氣氣氛中進(jìn)行的；

將所述氮摻雜的鎂鋁水滑石以5～15℃/min的速率升溫至600～650℃并保溫焙燒1～3h，而后再以1～5℃/min的速率升溫至700～720℃并保溫焙燒0.5～1h，焙燒產(chǎn)物即為所述載體。

9.根據(jù)權(quán)利要求1或2所述的等壓氨合成并聯(lián)產(chǎn)含碳化學(xué)品的工藝，其特征在于，所述第二釕基催化劑的活性組分釕以其質(zhì)量計為所述第二釕基催化劑的載體質(zhì)量的2～8％；

所述第二釕基催化劑還包括助劑釤，以質(zhì)量計，釤的含量為所述載體質(zhì)量的1～10％；

所述第二釕基催化劑還包括助劑鉭，以質(zhì)量計，鉭的含量為所述載體質(zhì)量的0.1～6％。