[發明專利]一種含N碳氣凝膠電極的制備活化方法

在審

• 申請號: 201710307355.9
• 申請日: 2017-05-04
• 公開（公告）號: CN107236966A
• 公開（公告）日: 2017-10-10
• 發明（設計）人: 趙紅穎;陳英;趙國華
• 申請（專利權）人: 同濟大學
• 主分類號: C25B11/14
• 分類號: C25B11/14;C25B1/30
• 代理公司: 上?？剖⒅R產權代理有限公司31225
• 代理人: 陳亮

1.一種含N碳氣凝膠電極的制備活化方法，其特征在于，在碳氣凝膠骨架中原位摻入N，并對N摻雜碳氣凝膠CO₂和N₂活化，調節氣凝膠的親疏水性，制備出具有高催化活性N摻雜碳氣凝膠，采用以下步驟：

(1)將間苯二酚、甲醛、碳酸鈉溶解在水中，然后加入N源，攪拌均勻后于容器中密封，將該容器置于20～30℃恒溫24～30小時，40～50℃恒溫24～30小時，85～90℃恒溫70～75小時以發生聚合作用，形成摻N濕凝膠，然后將制備好的凝膠在室溫條件下于丙酮中浸漬3～5天，每天更換一次丙酮，用來置換凝膠中的水，浸漬結束之后，在室溫條件下干燥2～3天，得到大量結構完整的干凝膠，然后將這些干凝膠置于管式爐中程序升溫，在氮氣流速為300～400mL/min的氮氣氣氛下，以1～2℃每分鐘的升溫速率升至600-700℃，并在該溫度下保持4～5小時，然后以相同速率降至室溫，得到了結構完整的塊狀摻N碳氣凝膠電極；

(2)將步驟(1)制備得到的摻N碳氣凝膠電極置于管式爐中程序升溫，在二氧化碳流速為30～40mL/min的二氧化碳氣氛下，以4℃每分鐘的速率升至750-850℃，在該溫度下保持1-2小時，然后以相同速率降至室溫之后，得到結構完整的塊狀CO₂活化N碳摻雜氣凝膠電極；

(3)將步驟(2)制備得到的塊狀CO₂活化N碳摻雜氣凝膠電極置于管式爐中程序升溫，在氮氣流速200～300mL/min的氮氣氣氛下，以4～5℃每分鐘的速率升至750～850℃，在該溫度下保持1～2小時，然后以相同速率降至室溫，得到結構完整的塊狀CO₂和N₂活化摻N碳氣凝膠，即為產品。

2.根據權利要求1所述的一種含N碳氣凝膠電極的制備活化方法，其特征在于，步驟(1)中所述的間苯二酚：甲醛：水：碳酸鈉的摩爾比為1：2～3：16～19：0.0007～0.001。

3.根據權利要求2所述的一種含N碳氣凝膠電極的制備活化方法，其特征在于，步驟(1)中所述的間苯二酚：甲醛：水：碳酸鈉的摩爾比優選為1：2：17.5：0.0008。

4.根據權利要求1所述的一種含N碳氣凝膠電極的制備活化方法，其特征在于，步驟(1)中所述的N源為乙腈。

5.根據權利要求1或4所述的一種含N碳氣凝膠電極的制備活化方法，其特征在于，步驟(1)中N源的加入量占原料的總質量的3％～10％。

6.根據權利要求1所述的一種含N碳氣凝膠電極的制備活化方法，其特征在于，將制備得到的產品作為陰極，陽極為摻硼金剛石(BDD)薄膜電極，在0.05M的Na₂SO₄(PH＝3)為支持電解質中采用化學工作站，恒電壓下測定H₂O₂的產量。

7.根據權利要求6所述的一種含N碳氣凝膠電極的制備活化方法，其特征在于，測定H₂O₂產量前在0.05M的Na₂SO₄(PH＝3)溶液中，氧氣以200～300mL/min的速率先曝氣20～30分鐘，然后進行反應，反應過程中氧氣曝氣速率保持恒定。