[發明專利]一種吸附材料及利用其去除反應堆冷卻劑中核素銀的方法

有效

• 申請號: 201710285032.4
• 申請日: 2017-04-26
• 公開（公告）號: CN107096511B
• 公開（公告）日: 2020-03-24
• 發明（設計）人: 曹林園;王輝;楊文;田玨;胡勇;高陽;彭德全;辛長勝
• 申請（專利權）人: 中國原子能科學研究院
• 主分類號: B01J20/26
• 分類號: B01J20/26;B01J20/30;G21F9/12
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本發明屬于核廢物處理技術領域，涉及一種吸附材料及利用其去除反應堆冷卻劑中核素銀的方法。所述的吸附材料由氧化石墨烯、三氯化鐵、聚乙烯亞胺、乙二醇為原料，通過在160℃?180℃下的原位還原組裝方法制備得到。所述的方法依次包括如下步驟：1)將吸附材料分散于反應堆冷卻劑中進行核素銀的吸附；2)吸附時間到后，采用磁鐵吸走吸附了核素銀的吸附材料，以使吸附了核素銀的吸附材料與反應堆冷卻劑分離。利用本發明的吸附材料及利用其去除反應堆冷卻劑中核素銀的方法，能夠簡便、廉價的制備吸附材料，材料在水中的分散性好、吸附容量大，并可實現對反應堆冷卻劑中核素銀的快速、高效分離。

技術領域

本發明屬于核廢物處理技術領域，涉及一種吸附材料及利用其去除反應堆冷卻劑中核素銀的方法。

背景技術

發展核電是保障國家能源安全、促進節能減排的重要手段。隨著核能的大規模發展，放射性核素的安全處理和處置已成為全世界關注的焦點。目前，對于反應堆冷卻劑中放射性核素的去除問題，國內外主要依賴于凈化系統樹脂床的離子交換樹脂。反應堆冷卻劑經降溫降壓后流經離子交換樹脂，大部分的離子態的金屬可被去除。這樣，不僅凈化了水質，也實現了放射性核素的去除目的。但反應堆冷卻劑中荷電性弱的放射性核素銀很難與離子交換樹脂發生離子交換作用，仍存在于冷卻劑中，且隨燃耗加深和堆的運行，其濃度不斷升高，最終導致輻射場強的升高和高放廢液的大量積存，需要更復雜的處理工藝進行放射性核素銀去除后再進行排放，這些都往往會產生大量的廢樹脂和廢水等二次核廢料。因此，尋找一種吸附性能強、體積小的吸附材料對于去除反應堆冷卻劑中的雜質核素，尤其是雜質核素銀具有重要意義。

石墨烯是一種由碳原子組成的二維單原子層結構的納米材料，具有比表面積高(可達2630m²·g^-1)、化學穩定性好、可批量生產等優點。更為重要的是，石墨烯表面易修飾引入含氧官能團，這些特性優勢使其成為環境修復領域吸附應用的明星材料。

發明內容

本發明的首要目的是針對在役反應堆冷卻劑中放射性核素銀難以去除的現狀，提供一種用于去除反應堆冷卻劑中核素銀的吸附材料，以能夠簡便、廉價的制備，材料在水中的分散性好、吸附容量大，并可實現對反應堆冷卻劑中核素銀的快速、高效分離。

為實現此目的，在基礎的實施方案中，本發明提供一種用于去除反應堆冷卻劑中核素銀的吸附材料，所述的吸附材料由以氧化石墨烯為主，三氯化鐵為鐵源，聚乙烯亞胺為添加劑，乙二醇為溶劑和還原劑的原料，通過在160℃-180℃下的原位還原組裝方法制備得到。

與離子交換樹脂相比，功能化石墨烯吸附材料的吸附容量更大，產生的核廢物更少。石墨烯材料在高溫下的性能十分穩定，至少可耐受400℃，因此它的工作溫度比離子交換樹脂要高很多，這意味著反應堆冷卻劑無需降溫降壓處理直接采用石墨烯吸附材料就可進行凈化，將大大減化凈化系統的工藝。另外，石墨烯材料的耐γ輻射性能也十分優異，石墨烯可通過石墨氧化還原的方法實現大規模的制備，這些優勢對于石墨烯去除放射性核素的應用提供很多便利。

本發明在160℃-180℃下通過原位還原組裝的方法，將四氧化三鐵和聚乙烯亞胺分子嫁接在其表面，形成磁性的石墨烯吸附材料。四氧化三鐵能夠賦予材料磁性，可實現吸附去除銀后的快速分離；聚乙烯亞胺的嫁接不僅能有效增強材料的特異吸附性能，還能提高四氧化三鐵在石墨烯表面的分散性。所制備的吸附材料對模擬反應堆冷卻劑中的核素銀具有良好的吸附性能。

在一種優選的實施方案中，本發明提供一種用于去除反應堆冷卻劑中核素銀的吸附材料，其中所述的氧化石墨烯、三氯化鐵、聚乙烯亞胺、乙二醇的配比為0.05-0.2g∶0.2-0.5g∶0.5-2g∶0.1-1L。

在一種優選的實施方案中，本發明提供一種用于去除反應堆冷卻劑中核素銀的吸附材料，其中所述的吸附材料的制備方法依次包括如下步驟：