[發明專利]一種具有高熱導率的復合熱界面材料及其制備方法

在審

• 申請號: 201710280005.8
• 申請日: 2017-04-26
• 公開（公告）號: CN107057286A
• 公開（公告）日: 2017-08-18
• 發明（設計）人: 唐波;周鵬飛;吳東偉
• 申請（專利權）人: 常州大學
• 主分類號: C08L63/00
• 分類號: C08L63/00;C08K9/02;C08K3/04;C09K5/14
• 代理公司: 暫無信息
• 代理人: 暫無信息

技術領域

本發明屬于電子元件散熱技術領域，具體涉及一種具有高熱導率的復合熱界面材料及其制備方法。

背景技術

近年來，隨著納米技術的迅速發展，電子器件正朝著小型化、輕質化和大功率化的方向不斷發展，電子器件的耗散功率密度和發熱量越來越大。一個小的溫度波動，將明顯影響電子器件運行的可靠性。另外電子設備在工作時溫度過高也容易縮短其使用壽命，甚至導致設備損壞，因此如何實現電子元器件的快速散熱和降溫是事關微電子行業發展的關鍵問題。

為實現電子元器件的快速散熱，需提高熱運輸效率，減少元器件之間的接觸熱阻，其中，最常見的方法是將熱界面材料填補電子元件之間的空隙。由于環氧樹脂擁有彈性好，密度低，抗腐蝕能力強等優點，人們將其列為熱界面材料的首選。可環氧樹脂也存在缺陷，其熱導率僅為0.2W/(m·K)，不滿足熱界面材料所需的熱導率要求(1～5W/(m·K))，因此，需要向其中加入導熱填料。

最常見被用于作為導熱填料加入環氧樹脂的主要有各種金屬粉末、氮化硼以及碳化硅，但為滿足導熱性能的要求，往往需要復合熱界面材料中的填料含量達到60％左右，這會導致所制備的復合熱界面材料密度過大并且機械性能差。因此在電子元件高效散熱領域，尋找高性能的導熱填料顯得尤為重要。

發明內容

針對以上技術問題，本發明提供了一種具有高熱導率的復合熱界面材料，包括環氧樹脂和石墨烯，

復合熱界面材料中，石墨烯的質量含量為2％至15％。

該復合熱界面材料的制備方法為：將天然石墨氧化成氧化石墨，再將氧化石墨還原成石墨烯；將制備的石墨烯與環氧樹脂充分混合后進行干燥，得到復合熱界面材料，

步驟為：

(1)對天然石墨進行預氧化

將天然石墨粉加入到去離子、高錳酸鉀、五氧化二磷和濃硫酸的混合體系中進行反應，反應結束后過濾、洗滌、干燥，

具體操作為：在去離子水中加入高錳酸鉀和五氧化二磷，然后在攪拌狀態下緩慢加入濃硫酸，混合均勻之后，保持攪拌狀態并將所得的分散液加熱至75℃，然后加入天然石墨粉并在75℃條件下反應6.5小時，將溶液冷卻至室溫(25℃)后，超聲處理并過濾，用去離子水清洗濾餅至pH值為7，然后將濾餅在真空干燥箱中充分干燥；

(2)二次氧化

冰浴環境下保持攪拌狀態，依次將步驟(1)中得到的預氧化的天然石墨、高錳酸鉀加入濃硫酸中，待分散體系溫度不再變化后停止攪拌，再將體系加熱至35℃，并加入去離子水攪拌直到分散液的顏色變為亮黃色后，加入雙氧水，繼續攪拌1小時，并將此時得到的分散液過濾，濾餅用去離子水充分清洗后再加入到去離子水中超聲分散，靜置，去除少量沉淀后再進行離心處理，取上層清液再次進行超聲處理，得到氧化石墨分散液，然后進行真空抽濾，用去離子水清洗后，用真空干燥箱對固體物質進行干燥，最終研磨后得到氧化石墨粉末；

(3)制備石墨烯

將步驟(2)中得到的氧化石墨粉末充分分散到去離子水中，將所得分散液加熱至98℃，并于攪拌狀態下向其中加入還原劑保溫還原反應2小時，反應完成后氧化石墨分散液由紅色變成了黑色，此時氧化石墨被還原成了石墨烯，將還原后的分散液進行真空抽濾，濾餅用去離子水充分清洗后再加入到去離子水中進行離心處理，取離心后的泥狀物清洗并干燥，得到由化學還原法制得的石墨烯，

還原劑為聯肼，

控制石墨烯的厚度為0.35nm～3.5nm；

(4)制備復合熱界面材料

將步驟(3)中得到的石墨烯加入溶劑中并超聲分散，再加入環氧樹脂并充分攪拌后，再次超聲處理以實現石墨烯在環氧樹脂中的充分分散，將所得分散體系干燥后得到復合熱界面材料，

溶劑為二甲基甲酰胺，超聲分散時間為10min，

干燥溫度為110℃，干燥時間為2h。

本發明的有益效果在于：本發明意識到在石墨烯/環氧樹脂的復合熱界面材料中，石墨烯表面官能團的密度對熱導率有很大的影響：被還原后石墨烯表面剩余的官能團(主要是羥基和羧基)會和有機物分子之間產生強烈的耦合，從而充當聲子運輸通道來減少石墨烯和環氧樹脂之間的界面接觸熱阻率。因此本發明通過對石墨烯表面官能團密度的研究改進，實現了在加入很少量石墨烯作為導熱填料的前提下，使復合熱界面材料具有高熱導率，且確保了復合材料的機械性能。

附圖說明

圖1為本申請實施例4中加入石墨烯前后，環氧樹脂樣品的掃描電子顯微鏡(SEM)和透射電子顯微鏡(TEM)照片，