[發明專利]一種硅氧烷和異氰酸酯交聯改性的石墨烯導熱填料顆粒及其制備方法

在審

• 申請號: 201710277446.2
• 申請日: 2017-04-25
• 公開（公告）號: CN107033325A
• 公開（公告）日: 2017-08-11
• 發明（設計）人: 許義彬
• 申請（專利權）人: 晶鋒集團股份有限公司
• 主分類號: C08G18/76
• 分類號: C08G18/76;C08G18/61;C08G77/38;C08G77/04;C08L75/04;C09J11/08;C09D7/12
• 代理公司: 安徽合肥華信知識產權代理有限公司34112
• 代理人: 方琦

1.一種硅氧烷和異氰酸酯交聯改性的石墨烯導熱填料顆粒，其特征在于，首先以乙烯基三氯硅烷水解縮合得到八乙烯基多面體倍半硅氧烷；八乙烯基多面體倍半硅氧烷的乙烯基與烯丙基縮水甘油醚的烯丙基催化聚合反應，得到環氧基多面體倍半硅氧烷；再以二苯基甲烷二異氰酸酯在石墨烯和碳纖維的表面接枝改性；最后以所合成的環氧基多面體倍半硅氧烷與異氰酸酯基團交聯反應包覆石墨烯和碳纖維，得到硅氧烷和異氰酸酯交聯改性的石墨烯導熱填料顆粒。

2.根據權利要求書1所述的硅氧烷和異氰酸酯交聯改性的石墨烯導熱填料顆粒，其特征在于，其由如下步驟制備而成：

（1）將乙烯基三氯硅烷與丙酮按質量比為1：10-12的比例加入到反應容器中，機械攪拌使其混合均勻，以30-40滴/min的速率緩慢滴加相當于丙酮重量份35-45%的去離子水，40-45℃恒溫冷凝回流60-72h，抽濾，丙酮洗滌3-4次，再采用四氫呋喃與甲醇體積比為1：2-3配置的混合溶液重結晶，60-65℃真空干燥20-24h，得到八乙烯基多面體倍半硅氧烷；

（2）將步驟（1）的產物、烯丙基縮水甘油醚和甲苯按質量比1：1.2-1.3：8-10加入反應容器中，通氮氣30-40min排除氧氣并混合攪拌均勻，加入催化劑2，2′-偶氮二異丁腈和助催化劑乙酰基丙酮酸鉻，繼續混合攪拌均勻，升溫至60-70℃，恒溫磁力攪拌冷凝回流12-15h，旋轉蒸發濃縮，60-65℃真空干燥，得到環氧基多面體倍半硅氧烷；

（3）以甲苯為溶劑，加入石墨烯、碳纖維、二苯基甲烷二異氰酸酯和二月桂酸二丁基錫，混合攪拌均勻后升高溫度至70-80℃，恒溫磁力攪拌12-15h；反應完畢后過濾，濾餅采用丙酮攪拌洗滌3-4次，離心分離，60-65℃真空干燥22-24h，得到異氰酸酯改性石墨烯；其中石墨烯、碳纖維、二苯基甲烷二異氰酸酯和二月桂酸二丁基錫的質量比為1：0.7-0.8：0.9-1.1：0.05-0.06；

（4）將步驟（2）的產物、步驟（3）的產物以1：0.8-1的質量比加入甲苯溶劑中，超聲震蕩50-60min，使其充分分散，再加入相當于步驟（3）的產物重量份0.05-0.06倍的過氧化苯甲酰，升高溫度至70-80℃，恒溫磁力攪拌反應22-24h，過濾，濾餅采用丙酮攪拌洗滌3-4次，離心分離，60-65℃真空干燥22-24h，得到硅氧烷和異氰酸酯交聯改性的石墨烯導熱填料顆粒。

3.根據權利要求書2所述的硅氧烷和異氰酸酯交聯改性的石墨烯導熱填料顆粒的制備方法，其特征在于，所述的步驟（3）和（4）中每次丙酮攪拌洗滌50-60min。

4.根據權利要求書2所述的硅氧烷和異氰酸酯交聯改性的石墨烯導熱填料顆粒的制備方法，其特征在于，所述的甲苯溶劑為已經預先干燥處理的甲苯溶劑。