[發明專利]一種摻氮石墨烯-硅復合負極材料及其制備方法、鋰離子電池

有效

• 申請號: 201710183103.X
• 申請日: 2017-03-24
• 公開（公告）號: CN106876689B
• 公開（公告）日: 2020-02-21
• 發明（設計）人: 趙曉鋒;懷永建;姜治國
• 申請（專利權）人: 中航鋰電（洛陽）有限公司
• 主分類號: H01M4/38
• 分類號: H01M4/38;H01M4/587;H01M4/36;H01M4/62;H01M10/0525
• 代理公司: 鄭州睿信知識產權代理有限公司 41119
• 代理人: 胡云飛

1.一種摻氮石墨烯-硅復合負極材料，其特征在于：呈現核殼結構，內核為摻氮石墨烯-硅復合材料，外殼為雙層結構，所述雙層結構由內到外依次為硅烷偶聯劑層、有機鋰化合物層；所述硅烷偶聯劑層為硅烷偶聯劑；

所述摻氮石墨烯-硅復合負極材料的制備方法，包括以下步驟：

1）按照每500ml有機溶劑中加入10~30g硅烷偶聯劑的比例，將硅烷偶聯劑加入有機溶劑中，混合均勻得到硅烷偶聯劑溶液；

按照每500ml有機溶劑中加入1~5g粘結劑、5~20g有機鋰化合物的比例，將粘結劑和有機鋰化合物加入有機溶劑中，混合均勻，得到有機鋰化合物復合液；

2）將摻氮石墨烯-硅復合材料加入步驟1）所得硅烷偶聯劑溶液中浸泡1~6h，過濾、干燥，得摻氮石墨烯-硅/硅烷偶聯劑復合材料；

3）按照每500ml有機鋰化合物復合液中加入80~100g摻氮石墨烯-硅/硅烷偶聯劑復合材料的比例，取步驟2）所得摻氮石墨烯-硅/硅烷偶聯劑復合材料加入步驟1）所得有機鋰化合物復合液中混合均勻，然后蒸發溶劑，即得。

2.根據權利要求1所述的摻氮石墨烯-硅復合負極材料，其特征在于：所述摻氮石墨烯-硅復合材料、硅烷偶聯劑、有機鋰化合物層中的有機鋰化合物的厚度比為100：（5~10）：（10~20）。

3.根據權利要求1所述的摻氮石墨烯-硅復合負極材料，其特征在于：所述摻氮石墨烯-硅復合材料由納米硅材料和摻氮石墨烯組成。

4.根據權利要求1所述的摻氮石墨烯-硅復合負極材料，其特征在于：所述硅烷偶聯劑為γ-氨丙基三乙氧基硅烷、γ-（2，3―環氧丙氧）丙基三甲氧基硅烷、γ-（甲基丙烯酰氧）丙基三甲氧基硅烷、辛基三乙氧基硅烷、二甲基二甲氧基硅烷、甲基三丁酮肟基硅烷或異氰酸丙基三乙氧基硅烷的一種。

5.一種摻氮石墨烯-硅復合負極材料的制備方法，其特征在于：包括以下步驟：

1）按照每500ml有機溶劑中加入10~30g硅烷偶聯劑的比例，將硅烷偶聯劑加入有機溶劑中，混合均勻得到硅烷偶聯劑溶液；

按照每500ml有機溶劑中加入1~5g粘結劑、5~20g有機鋰化合物的比例，將粘結劑和有機鋰化合物加入有機溶劑中，混合均勻，得到有機鋰化合物復合液；

2）將摻氮石墨烯-硅復合材料加入步驟1）所得硅烷偶聯劑溶液中浸泡1~6h，過濾、干燥，得摻氮石墨烯-硅/硅烷偶聯劑復合材料；

3）按照每500ml有機鋰化合物復合液中加入80~100g摻氮石墨烯-硅/硅烷偶聯劑復合材料的比例，取步驟2）所得摻氮石墨烯-硅/硅烷偶聯劑復合材料加入步驟1）所得有機鋰化合物復合液中混合均勻，然后蒸發溶劑，即得。

6.根據權利要求5所述的摻氮石墨烯-硅復合負極材料的制備方法，其特征在于：步驟2）中，所述摻氮石墨烯-硅復合材料采用包括如下步驟的方法制備：

A）在氧化石墨烯分散液中依次加入雙氧水、氮源混合均勻，再加入納米硅材料混合均勻，然后進行水熱反應；

B）再將水熱反應后的體系冷卻、過濾、干燥，然后在惰性氣體氛圍中碳化，得摻氮石墨烯與納米硅復合材料，即得；

所述氧化石墨烯分散液中氧化石墨烯的濃度為5~20mg/ml；所述雙氧水中過氧化氫的質量分數為25~35%；所述氧化石墨烯分散液、雙氧水溶液的體積比為100:1~5，所述氮源、納米硅材料與氧化石墨烯分散液中的氧化石墨烯的質量比為5~54:10~660:50~200。

7.根據權利要求6所述的摻氮石墨烯-硅復合負極材料的制備方法，其特征在于：步驟A）中，所述水熱反應的溫度為150~200℃，反應的時間為1~12h。

8.根據權利要求6所述的摻氮石墨烯-硅復合負極材料的制備方法，其特征在于：步驟B）中，所述碳化的溫度為500~1000℃，碳化的時間為1~12h。

9.根據權利要求6所述的摻氮石墨烯-硅復合負極材料的制備方法，其特征在于：步驟B）中，所述干燥的溫度為30~80℃，干燥的時間為24~72h。

10.一種采用如權利要求1所述的摻氮石墨烯-硅復合負極材料的鋰離子電池。