[發明專利]金屬氧化物負載的貴金屬催化劑、制備方法及用途

有效

• 申請號: 201710087141.5
• 申請日: 2017-02-17
• 公開（公告）號: CN108452797B
• 公開（公告）日: 2021-01-05
• 發明（設計）人: 孫予罕;祝艷;楊娜婷
• 申請（專利權）人: 中國科學院上海高等研究院
• 主分類號: B01J23/38
• 分類號: B01J23/38;B01J23/89;B01J35/02;C10L3/10;C10L10/00
• 代理公司: 上海光華專利事務所(普通合伙) 31219
• 代理人: 羅泳文

本發明提供一種金屬氧化物負載的貴金屬催化劑、制備方法及應用，包括以下組分：貴金屬、貴金屬的氧化物和金屬氧化物，所述金屬氧化物負載的貴金屬催化劑中，貴金屬的質量與貴金屬及金屬氧化物的總質量的比值為1~10：100，且所述金屬氧化物負載的貴金屬催化劑為二維結構。本發明的制備方法簡單易操作，制備得到的催化劑形貌均一，穩定性良好，應用于甲烷催化燃燒反應可以使CH₄在反應溫度為400℃以下時，甲烷轉化率可高達到100%，具有良好的甲烷低溫氧化活性。同時，所述金屬氧化物負載的貴金屬催化劑具有穩定性好、壽命長、耐水性好等優點，在310~500℃下連續運轉100小時以上無明顯失活現象，具有良好的工業化應用前景。

技術領域

本發明屬于化學合成領域，特別是涉及一種金屬氧化物負載的貴金屬催化劑、制備方法及用途。

背景技術

由于世界石油儲量的日益下降，現在越來越多的研究的重點放在了發展替代能源上，而豐富的天然氣能源成為了21世紀最有發展前景的能量來源。然而，甲烷作為天然氣的主要組成部分，不僅在一些工業合成過程中作為一種副產物被合成，同時也是天然氣燃料汽車和天然氣發電廠主要的烴空氣污染物，其溫室效應是CO₂的21倍。目前，所研究的甲烷燃燒催化劑大多需要在較高溫度(400℃)下促使C-H鍵斷裂，而該溫度不能滿足稀燃發動機尾氣排氣的要求溫度。

貴金屬負載型催化劑對甲烷低溫燃燒反應展現出良好活性，但是該類催化劑在高溫時卻沒有較好的穩定性，且貴金屬易于在較高溫度下流失和燒結，致使催化劑活性下降。通過傳統的浸漬法擔載貴金屬并不能很好的解決這些問題，原因在于這種方法普遍缺乏貴金屬和載體之間的相互作用。過渡金屬氧化物Co₃O₄、NiO及其復合物由于在眾多催化反應中都具有良好的性能，例如甲烷氧化，CO氧化和NO_x還原反應。相比于傳統的負載Pd催化劑，將Pd封裝在載體中能顯示出良好的穩定性和較高的催化活性。因此，探尋新穎結構的貴金屬負載型四氧化鈷催化劑對甲烷低溫氧化的發展具有突破性的意義。

當前，在催化領域通過光照法、沉淀沉積法、浸漬法、原子沉積等方法制備將催化劑高度分散在載體上，得到的催化劑展現了較強的金屬和載體作用力，使催化劑具有催化活性以及更好的抗燒結穩定性。基于以上所述，提供一種溫和簡單的制備二維結構金屬氧化物負載的貴金屬納米催化劑的合成方法實屬必要。

發明內容

鑒于以上所述現有技術的缺點，本發明的目的在于提供一種金屬氧化物負載的貴金屬催化劑、制備方法及用途，以實現一種溫和簡單的制備二維結構金屬氧化物負載的貴金屬納米催化劑的合成方法。

為實現上述目的及其他相關目的，本發明提供一種金屬氧化物負載的貴金屬催化劑，包括以下組分：貴金屬、貴金屬的氧化物和金屬氧化物，所述金屬氧化物負載的貴金屬催化劑中，貴金屬的質量與貴金屬及金屬氧化物的總質量的比值為1～10：100，且所述金屬氧化物負載的貴金屬催化劑為二維結構。

作為本發明的金屬氧化物負載的貴金屬催化劑的一種優選方案，所述金屬氧化物負載的貴金屬催化劑為納米片，所述納米片的最大徑向長度與厚度的比值不小于10。

作為本發明的金屬氧化物負載的貴金屬催化劑的一種優選方案，所述金屬氧化物的金屬選自Co、Ni中的一種或兩種組合。

優選地，所述當金屬氧化物的金屬為Co及Ni的組合時，其中，Ni與Co的比例為1：2。

作為本發明的金屬氧化物負載的貴金屬催化劑的一種優選方案，所述貴金屬選自Pd、Au中的一種或兩種組合。

優選地，所述當貴金屬元素為Pd及Au組合時，其中，Pd及Au的質量比為1：10～10：1。