[發明專利]一種Al2O3-Ce2O3/SBA-15介孔硅基材料及其制備方法

有效

• 申請號: 201710040562.2
• 申請日: 2017-01-18
• 公開（公告）號: CN106799217B
• 公開（公告）日: 2019-12-03
• 發明（設計）人: 劉躍進;李姍姍;李蒙;劉寧;吳志民;李勇飛
• 申請（專利權）人: 湘潭大學
• 主分類號: B01J20/30
• 分類號: B01J20/30;B01J20/28;B01J20/08
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本發明公開了一種介孔硅基Al₂O₃?Ce₂O₃/SBA?15材料及其制備方法，采用雙模版法將金屬鈰和鋁的氧化物直接鍍飾到SBA?15的表面，所制備的材料的介孔結構保存比較完好，且金屬鈰的團聚現象得到了消除，易于制備，工序簡單，水熱穩定性與熱穩定性好。

技術領域

本發明屬于材料領域，涉及一種雙模板法制備Al₂O₃-Ce₂O₃/SBA-15介孔固體硅基材料。

背景技術

SBA-15介孔硅基材料比表面大、介孔結構均一、熱穩定性以及水熱穩定性高，但缺少活性位點、耐堿性差，故在吸附分離及催化應用方面受到一定限制。近年來有研究將金屬氧化物負載在SBA-15表面或者摻雜到SBA-15骨架中，以提高SBA-15的活性位點與其水熱穩定性。Al₂O₃、MgO和稀土金屬氧化物常用于SBA-15材料改性。專利201410318627.1采用一步水熱法將Al₂O₃摻雜在SBA-15骨架中，做成片狀Al₂O₃-SBA-15材料，改善SBA-15介孔結構特性，增加酸性位點。王寧(International Journal of Hydrogen Energy，2012，37：19-30)，Haruhiko Ono(Applied Physics Letters，2001，78：1832-1834)報道稀土金屬鈰氧化物不僅能夠在SBA-15表面形成涂層，且可改善介孔硅基材料的熱穩定、水熱穩定及耐堿性。孫林兵 (Current Organic Chemistry，2014，18：1296-1304)報道將金屬鈰氧化物通過后嫁接法固載到 SBA-15表面，卻發現由于其自身團聚現象而使得其在SBA-15表面分布不勻，另外金屬鈰氧化物的堿性位點對SBA-15原有介孔結構也造成一定破壞作用。

發明內容

針對上述問題，本發明提出一種雙模板制備Al₂O₃-Ce₂O₃/SBA-15介孔固體硅基材料的方法，采用雙模板法以及金屬鋁氧化物的加入，既消除金屬鈰氧化物在SBA-15表面的團聚現象而使得其分布均勻，又避免金屬鈰氧化物堿性位點對SBA-15原有介孔結構的破壞作用。

本發明的技術方案

1.一種Al₂O₃-Ce₂O₃/SBA-15介孔硅基材料及其制備方法如下：

(1)所述Al₂O₃-Ce₂O₃/SBA-15介孔硅基材料中Al、Ce、Si元素的質量摩爾比為0.04～ 0.18∶0.30～0.48∶1；

(2)所述Al₂O₃-Ce₂O₃/SBA-15介孔硅基材料是通過雙模板法把鋁和鈰修飾到SBA-15表面制備而成：將Al(NO₃)₃·9H₂O、Ce(NO₃)₃·6H₂O和模板劑1所形成的晶化態混合物I，在攪拌狀態下緩慢加到由正硅酸乙酯與模板劑2所形成的混合物II中，攪拌混合4～8h后，轉入到聚四氟乙烯內襯的不銹鋼水熱釜中，在100～120℃下晶化40～60h，經過濾、洗滌、干燥，以1～5℃/min升溫速率升至400～600℃，焙燒4～6h，冷卻，即得到所述Al₂O₃-Ce₂O₃/SBA-15 介孔硅基材料；