[發(fā)明專利]一種多孔金屬/石墨烯復(fù)合物的制備方法

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 201710027456.0
• 申請日: 2017-01-16
• 公開（公告）號: CN106881091B
• 公開（公告）日: 2019-07-26
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 李越湘;張偉英;彭紹琴
• 申請（專利權(quán)）人: 南昌大學(xué)
• 主分類號: B01J23/755
• 分類號: B01J23/755;C25B1/04;C25B11/06
• 代理公司: 南昌新天下專利商標(biāo)代理有限公司 36115
• 代理人: 施秀瑾

一種多孔金屬/石墨烯復(fù)合物的制備方法，包括步驟：（1）用化學(xué)法制備氧化石墨烯溶膠；（2）將步驟（1）的氧化石墨烯溶膠混合金屬鹽水溶液，干燥自組裝成金屬鹽/氧化石墨烯膜；（3）將步驟（2）的金屬鹽/氧化石墨烯膜用機(jī)械剪切的方式破碎成小碎片；（4）在還原性氣氛下，將步驟（3）的小碎片升溫至300~600℃，保溫時(shí)間為5~240 min，得到多孔金屬/石墨烯復(fù)合物。本發(fā)明提供了一種安全、低成本氫還原制備多孔金屬/RGO的方法。此方法操作簡單，直接通過氫氣還原和產(chǎn)生的氣體的剝離作用，得到多孔的金屬/RGO復(fù)合物，可應(yīng)用于電、光催化析氫材料，染料敏化太陽能電池、儲氫材料等。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明屬于材料制備領(lǐng)域。

背景技術(shù)

為解決日益嚴(yán)重的能源危機(jī)和環(huán)境問題，開發(fā)綠色清潔，高效的氫能日益迫切。然而利用電解水、光催化、光電催化分解水制氫，都需要制氫催化劑。石墨烯由于其碳原子構(gòu)成的單層片狀特殊結(jié)構(gòu)，具有優(yōu)異的物理性質(zhì)，如高的理論比表面積、優(yōu)異的機(jī)械強(qiáng)度、良好的柔韌性和高的電導(dǎo)率等，在催化領(lǐng)域有著令人振奮的應(yīng)用前景。

通過耦合石墨烯和金屬，得到復(fù)合物具有高效的電催化和染料敏化析氫活性。在Scientific Reports，10589，2015報(bào)道，石墨烯/Ni復(fù)合物具有三明治結(jié)構(gòu)，在0.5 mol/L的H₂SO₄ 溶液中，在10 mA/cm²的電流密度時(shí)，過電位為-0.33（V vs 可逆氫電極）。染料敏化活性在470 nm處的量子效率AQY也高達(dá)30.3 %。然而由于石墨烯的層厚及Ni納米顆粒的位阻影響了反應(yīng)物水分子的擴(kuò)散，從而抑制了析氫反應(yīng)的進(jìn)行。本發(fā)明在此基礎(chǔ)上，采用氧化石墨烯溶膠（GO）作為原材料，提高了GO的分散性，使得金屬離子能夠充分進(jìn)入到GO層間，從而在后續(xù)還原過程中能夠形成多孔結(jié)構(gòu)。得到的多孔金屬/石墨烯復(fù)合物具有高效的電催化和染料敏化析氫活性。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明的目的是提供一種多孔金屬/石墨烯復(fù)合物的制備方法。

本發(fā)明是通過以下技術(shù)方案實(shí)現(xiàn)的。

本發(fā)明所述的一種多孔金屬/石墨烯的制備方法，包括以下步驟。

（1）用化學(xué)法制備氧化石墨烯溶膠。

（2）將步驟（1）的氧化石墨烯溶膠混合金屬鹽水溶液，干燥自組裝成金屬鹽/氧化石墨烯膜。

（3）將步驟（2）的金屬鹽/氧化石墨烯膜用機(jī)械剪切的方式破碎成小碎片。

（4）在還原性氣氛下，將步驟（3）的小碎片升溫至300 ~ 600 ℃，保溫時(shí)間為5 ~240 min，得到多孔金屬/石墨烯復(fù)合物。

本發(fā)明步驟（1）所述的化學(xué)法制備氧化石墨烯凝膠未經(jīng)干燥直接超聲分散成氧化石墨烯溶膠。

本發(fā)明步驟（2）所述的加入的金屬鹽為Fe、Co、Ni、Ru、Rh、Pd、Os、Ir、Pt、Cu、Ag、Au鹽；以金屬質(zhì)量計(jì)的鹽加入量是氧化石墨烯的3 %以上。

本發(fā)明步驟（3）所述的小碎片尺寸為0.001 ~ 1 mm × 0.001 ~ 1 mm。

本發(fā)明基于GO溶膠高分散性，使得金屬離子能夠充分進(jìn)入GO的層間，利用熱還原過程中GO釋放的大量氣體不僅剝離GO片成為RGO海綿體，且阻礙金屬納米顆粒的長大，從而形成多孔的金屬納米顆粒。本發(fā)明提供了一種安全、低成本氫還原制備多孔金屬/RGO的方法。此方法操作簡單，直接通過氫氣還原和產(chǎn)生的氣體的剝離作用，得到多孔的金屬/RGO復(fù)合物，可應(yīng)用于電、光催化析氫材料，染料敏化太陽能電池、儲氫材料等。

附圖說明

圖1是本發(fā)明實(shí)施例1所制備的多孔Ni/RGO復(fù)合物的掃描電鏡（SEM）圖。