[發明專利]用于制備高度氮摻雜中孔碳復合材料的方法

有效

• 申請號: 201680006434.X
• 申請日: 2016-01-21
• 公開（公告）號: CN107454861B
• 公開（公告）日: 2021-05-14
• 發明（設計）人: 剛帕友;朱利亞諾·詹巴斯蒂亞尼;劉岳峰;烏斯塞努·巴;阮定蘭;簡-馬里奧·赫特;剛東越
• 申請（專利權）人: 斯特拉斯堡大學;國立科學研究中心;國家研究會議
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;B01J32/00
• 代理公司: 北京康信知識產權代理有限責任公司 11240
• 代理人: 張英

1.一種用于制備宏觀復合材料的方法，所述宏觀復合材料由涂布有薄層的高度氮摻雜的中孔碳相的宏觀載體制成，所述方法包括：

(a)提供以下各項的水溶液：(i)(NH₄)₂CO₃；(ii)作為碳源的碳水化合物，選自源自生物質轉化的醛糖單糖和它們的糖基化形式、二糖和寡糖或糊精；以及(iii)羧酸源，選自檸檬酸、和任何其它單羧酸、二羧酸、三羧酸、和多元羧酸或它們的一元銨、二元銨、三元銨和多元銨形式；

(b)提供宏觀載體，所述宏觀載體由基于碳、基于硅或基于鋁的材料、或它們的二元混合物制成；其中所述宏觀載體是單一物體或較小物體的組裝物，其中在三個正交方向上所述宏觀載體的整體尺寸為10μm至100cm；

-可選地對步驟(b)的宏觀載體進行鈍化過程，包括以下步驟：

(a1)提供以下各項的水溶液：檸檬酸和作為碳源的碳水化合物，所述碳水化合物選自醛糖單糖和它們的糖基化形式、二糖和寡糖；

(c1)在步驟(a1)的所述水溶液中浸沒/浸泡或浸漬步驟(b)的所述宏觀載體適量的時間；

(d1)如果在步驟(c1)中使用過量水溶液，則可選地從步驟(a1)的所述水溶液移開浸漬的宏觀載體；

(e1’)可選地，在空氣下在45至55℃的低溫下對得到的宏觀載體進行溫和的熱處理；

(e1)在空氣下在110±5℃至150℃±5℃的中等溫度下，對得到的宏觀載體進行第一熱處理；以及

(f1)在惰性氣氛下，在600±10℃至800℃±10℃的較高溫度下，對熱處理的宏觀載體進行第二熱處理；從而產生涂布有碳層的宏觀復合材料；

(c)當使用鈍化過程時，在步驟(a)的所述水溶液中，浸沒/浸泡或浸漬步驟(b)的所述宏觀載體，或在步驟(f1)中獲得的所述宏觀復合材料，適量的時間；

(d)如果在步驟(c)中使用過量水溶液，則可選地從步驟(a)的所述水溶液移開浸漬的宏觀載體；

(e’)在空氣下，在45至55℃的低溫下，可選地對得到的宏觀載體進行溫和的熱處理；

(e)在空氣下，在110±5℃至150℃±5℃的中等溫度下，對得到的宏觀載體進行第一熱處理；

(f)在空氣下，在較高溫度下，可選地對熱處理的宏觀載體進行第二熱處理：

-從400±10℃至500℃±10℃，1至2小時，或

-在300℃±10℃下，2至4小時；

從而產生由涂布有20-200nm厚層的高度N摻雜的中孔碳質材料的宏觀載體組成的宏觀復合材料；其中在所述高度N摻雜的中孔碳質材料中的N原子％是25-40％；以及

(g)在惰性氣氛下，通過將宏觀復合材料加熱至600±10℃至900℃±10℃的溫度，可選地對獲得的宏觀復合材料進行第三熱處理；

從而產生由涂布有5±5nm至200±5nm厚層的高度N摻雜的中孔碳質材料的宏觀載體組成的宏觀復合材料；其中在所述高度N摻雜的中孔碳質材料中的N原子％是2-35％；

其中所述方法包括步驟(f)或(g)的至少一個步驟。

2.根據權利要求1所述的方法，其中，可選的步驟(e1’)包括在空氣下在50℃±3℃的低溫下對得到的宏觀載體進行溫和的熱處理。

3.根據權利要求1所述的方法，其中，步驟(e1)包括在空氣下在130℃±5℃的中等溫度下，對得到的宏觀載體進行第一熱處理。

4.根據權利要求1所述的方法，其中，步驟(f1)包括在惰性氣氛下，在600℃±5℃的較高溫度下，對熱處理的宏觀載體進行第二熱處理；從而產生涂布有碳層的宏觀復合材料。

5.根據權利要求1所述的方法，其中，可選的步驟(e’)包括在空氣下，在50℃±3℃的低溫下，對得到的宏觀載體進行溫和的熱處理。

6.根據權利要求1所述的方法，其中，步驟(e)包括在空氣下，在130℃±5℃的中等溫度下，對得到的宏觀載體進行第一熱處理。