[發明專利]一種高孔隙率碳煙燃燒催化劑及其制備方法和應用

在審

• 申請號: 201611229143.5
• 申請日: 2016-12-27
• 公開（公告）號: CN108236949A
• 公開（公告）日: 2018-07-03
• 發明（設計）人: 趙晗;周曉霞;王敏;潘琳鈺;陳航榕;施劍林
• 申請（專利權）人: 中國科學院上海硅酸鹽研究所
• 主分類號: B01J23/34
• 分類號: B01J23/34;B01J35/10;B01J37/03;F01N3/023
• 代理公司: 上海瀚橋專利代理事務所(普通合伙) 31261
• 代理人: 曹芳玲;鄭優麗

本發明涉及一種高孔隙率碳煙燃燒催化劑及其制備方法和應用，所述催化劑具有納米顆粒堆積結構形貌的過渡金屬氧化物型催化劑，所述過渡金屬氧化物型催化劑含有過渡金屬元素Ce+Mn。本發明所述方法成本低廉，產率高效，無需專業設備，具有極大的產業化生產價值。

技術領域

本發明屬于催化材料技術領域，具體涉及用于柴油車尾氣中碳煙燃燒的一種高孔隙率催化劑及其制備方法和應用。

背景技術

柴油車由于其經濟、熱效高以及航程長等優勢而在實際生活中得到廣泛的應用。然而，柴油機排放的顆粒物(PM，主要為碳黑顆粒)和氮氧化物嚴重危害了環境和人類，因此，高效的后處理凈化工藝勢在必行。通常，一個微粒過濾器(DPF)被用來收集柴油車尾氣中的碳黑顆粒，收集的碳黑顆粒可以在一個相當高的溫度(>600℃)被O₂氧化。然而，柴油機的排氣溫度一般在150到400℃，其較低的溫度難以讓尾氣中的碳黑顆粒得以燃燒，長期使用后導致DPF失活。因此，開發一種高效的催化劑，使碳黑顆粒在較低的溫度下完全氧化是一項迫在眉睫的工作。

常見的用于碳煙顆粒氧化的催化劑，如：CeO₂基化合物、鈣鈦礦氧化物、貴金屬基催化劑等，或是因為缺乏多孔結構而不利于活性位點與碳顆粒的接觸進而導致催化劑活性過低，或是因為多孔結構的制備成本過于高昂，或是因為貴金屬的高成本和易中毒性，從而不利于碳煙顆粒氧化催化劑的規模應用。

發明內容

針對現有技術的不足，本發明目的在于提供一種高孔隙率的碳煙燃燒催化劑及其制備方法和應用。

一方面，本發明提供了一種高孔隙率碳煙燃燒催化劑，所述催化劑為具有納米顆粒堆積結構形貌的過渡金屬氧化物型催化劑，所述過渡金屬氧化物型催化劑含有過渡金屬元素Ce+Mn。

本發明所述高孔隙率碳煙燃燒催化劑材料呈現結構疏松的納米顆粒堆積形貌，晶化良好，具有大量的堆積孔，催化碳煙顆粒燃燒性能好，循環使用性能佳(見圖10)，在固體污染物的燃燒降解方面有潛在應用前景。

較佳地，所述高孔隙率碳煙燃燒催化劑中Ce/Mn的摩爾比例為0.5～50，優選為2～4。

較佳地，所述高孔隙率碳煙燃燒催化劑中納米顆粒的直徑為20～50nm。

較佳地，所述催化劑的比表面積為30～80m²/g，孔徑大小為10～100nm。

另一方面，本發明還提供了一種高孔隙率碳煙燃燒催化劑的制備方法，將含有Ce源和Mn源的金屬鹽溶液A和堿性溶液B混合后攪拌一定時間，再經離心水洗、干燥后在400～600℃下煅燒1～5小時，得到所述高孔隙率碳煙燃燒催化劑。

本發明以含有Ce源和Mn源的金屬鹽溶液A和堿性溶液B為原始反應溶液，采用改造后的共沉淀法制備高孔隙率碳煙燃燒催化劑，所述方法便于操作及放大生產，原料廉價易得，無需專業設備，具有極大的產業化應用前景。

較佳地，所述Ce源為Ce的硝酸鹽，醋酸鹽，硫酸鹽、氯化物中的至少一種，所述Mn源為Mn的硝酸鹽，醋酸鹽，硫酸鹽、氯化物中的至少一種，所述金屬鹽溶液A的中金屬離子的摩爾濃度為0.01～0.50mol/L。

較佳地，所述堿性溶液B中溶質為碳酸氫鹽或/和碳酸鹽，優選為碳酸氫鹽，所述堿性溶液B的濃度為0.5～5.0mol/L。

較佳地，將所述金屬鹽溶液A和堿性溶液B在0～100℃下攪拌5分鐘～24小時。

較佳地，所述金屬鹽溶液A和堿性溶液B混合方式為堿性溶液B快速倒入金屬鹽溶液A中、金屬鹽溶液A滴入堿性溶液B中、或金屬鹽溶液A與堿性溶液B并流沉淀，優選為堿性溶液B快速倒入金屬鹽溶液A中。

較佳地，所述金屬鹽溶液A和堿性溶液B的體積比為(0.1～10)：1。