[發明專利]一種多孔石墨烯及其制備方法

在審

• 申請號: 201611154095.8
• 申請日: 2016-12-14
• 公開（公告）號: CN106587017A
• 公開（公告）日: 2017-04-26
• 發明（設計）人: 寧國慶;李永峰;孫玉珍;王庭富
• 申請（專利權）人: 中國石油大學(北京)
• 主分類號: C01B32/184
• 分類號: C01B32/184
• 代理公司: 北京三友知識產權代理有限公司11127
• 代理人: 姚亮,沈金輝

技術領域

本發明涉及一種多孔石墨烯及其制備方法，屬于新型多孔石墨烯制備技術領域。

背景技術

作為一種新型碳材料，石墨烯自2004年被英國Geim等人發現之后(Science 2004；306(5696):666-9)，立即成為研究熱點。石墨烯是一種由單層碳原子構成的二維晶體材料，是構筑其他維度碳材料的基本單元。石墨烯的特殊結構賦予其優異的電學，熱學和力學性能，使得石墨烯在納電子器件、超級電容器、傳感器、能量存儲、透明電極和催化劑載體等諸多領域有著廣闊的應用前景。

為了實現石墨烯的實際應用，需要大規模、可重復地制備出高質量的石墨烯材料。目前制備石墨烯的方法主要包括微機械剝離法、超臨界流體剝離法、還原氧化石墨法、化學氣相沉積法、外延生長法和溶劑熱法等。其中還原氧化石墨法是使用最廣泛的批量制備石墨烯粉體材料的方法，該方法使用強氧化過程對石墨進行插層、剝離得到石墨烯；超臨界流體剝離法使用流體作用力實現石墨片層的剝離，得到石墨烯，是一種可批量制備石墨烯的物理方法。

上面這兩種方法都是以石墨為原料，通過物理化學手段對石墨片層進行剝離得到石墨烯，具有原料成本低、易批量生產的優點，但是也存在石墨烯層數難以控制的問題。

由上可以看出：以化學氣相沉積法雖然可以實現石墨的批量制備，但是產率偏低、生產成本較高。

因此，提供一種多孔石墨烯的制備方法成為本領域亟待解決的技術問題。

發明內容

為解決上述技術問題，本發明的目的在于提供一種多孔石墨烯的制備方法，該方法操作簡單、成本低、能夠實現批量生產。

為達到上述目的，本發明提供了一種多孔石墨烯的制備方法，其包括以下步驟：

第一步，將碳源與片狀模板劑混合，得到碳源-模板劑復合物；在所述碳源-模板劑復合物中，碳源包覆在片狀模板劑表面；

第二步，將碳源-模板劑復合物在500-900℃、保護氣氣氛下碳化，將碳化產物酸洗純化，得到片狀多孔炭；

第三步，將片狀多孔炭在1000-2000℃、保護氣氣氛下煅燒，得到多孔石墨烯。

本發明提供的技術方案先制備得到片狀多孔炭材料，然后對片狀多孔炭材料進行高溫熱煅燒，得到片狀多孔石墨烯材料，操作簡單、成本低、能夠實現批量生產。

在上述方法中，優選地，所述碳源包括蔗糖、淀粉、石油重質組分、減壓渣油、油漿和油漿分餾產物中的一種或幾種的組合。

在上述方法中，優選地，在第一步中，該方法還包括加入含有摻雜元素的化合物的步驟；更優選地，將碳源與含有摻雜元素的化合物混合后，再與片狀模板劑混合；或者，將含有摻雜元素的化合物與片狀模板劑混合后，再與碳源混合。加入含有摻雜元素的化合物可以制備得到片狀摻雜多孔炭材料，并進一步制備得到片狀摻雜多孔石墨烯，其中，所述摻雜多孔炭材料是指在碳材料中C原子構成的骨架結構中將C原子替換或者附加其他原色，比如摻入S、N、B。

在上述方法中，優選地，在第二步中，所述碳化的時間為0.5-5h，更優選為1-2h。

在上述方法中，優選地，在第二步中，所述碳化的溫度為600-900℃，更優選為650-850℃。

在上述方法中，優選地，在第三步中，所述煅燒的時間為1-24h，更優選為2-5h。

在上述方法中，優選地，在第三步中，所述煅燒的溫度為1500-2000℃，更優選為1600-2000℃。

在上述方法中，優選地，所述保護氣包括氮氣、氬氣和氦氣中的一種或幾種的組合。

在上述方法中，優選地，所述片狀模板劑包括片狀多孔氧化鎂、片狀堿式硫酸鎂和片狀氫氧化鎂中的一種或幾種的組合；其中，所述片狀多孔氧化鎂可以是未煅燒處理的，也可以是煅燒處理的(煅燒溫度為550℃，煅燒時間為1h)，所述片狀堿式硫酸鎂為現有的任意堿式硫酸鎂晶須，任何市售或按照現有技術方法制備得到的堿式硫酸鎂晶須均可用于本發明提供的技術方案。

在上述方法中，優選地，所述片狀模板劑與碳源的質量之比為5:(1-50)。

在上述方法中，優選地，所述含有摻雜元素的化合物包括硫酸、硫酸鹽、硝酸、硝酸鹽、磷酸、磷酸鹽、焦磷酸、焦磷酸鈉、聚磷酸銨、三聚氰胺、吡咯、吡啶、噻吩、喹啉、硼酸和氧化硼中的一種或幾種的組合。

在上述方法中，優選地，所述含有摻雜元素的化合物與片狀模板劑的質量之比為8:(1-64)。

在上述方法中，優選地，在進行碳化和煅燒時，以15℃/min的速度進行升溫。